AgIn_xS_y微/纳米粒的制备及在含氮药物的降解和检测方面的应用研究

来源 :大理大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:xzl2003cn
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目的:采用绿色环保的后处理方法制备具有高活性的AgInxSy微/纳米粒子,探讨其在含氮药物的降解和检测方面的应用。方法:1.采用低温水浴法制备了三种不同的AgInxSy(AgIn S2,AgIn5S8和AgIn S2/AgIn5S8复合物)样品,在制备过程中采用水洗法代替文献中的丙酮洗法,采用过滤法代替旋蒸-离心法实现固液分离。通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)对所得样品的结构和理化性质进行表征,并以罗丹明B(RhB)为模型污染物,考察样品的可见光催化活性。2.AgInxSy可见光催化降解RhB的机理研究:向反应体系中分别加入草酸钠,重铬酸钾和正丁醇作为空穴捕获剂,电子捕获剂和羟自由基捕获剂,向反应体系中通入N2或者O2以控制超氧负离子的产生,通过测量RhB的降解率,考察所加试剂对AgInx Sy光催化降解RhB水溶液的促进或抑制作用;另一方面,通过超高效液相色谱-质谱联用技术(UPLC-MS)测定可见光照射不同时间时RhB的降解中间产物。根据上述实验结果,推测AgInxSy在可见光照射下对RhB进行降解时的机理。3.采用改进后处理方法后得到的AgIn S2在可见光照射下催化降解水溶液中的四环素,考察了pH和四环素水溶液的初始浓度对AgIn S2光催化降解四环素的影响。4.分别探讨了改进后处理方法后得到的AgInS2对8-羟基喹啉的吸附作用和可见光催化降解效果。5.通过改变实验条件,采用水相合成法直接合成了水溶性的AgIn S2量子点,并基于环丙沙星对AgInS2量子点的荧光猝灭作用,建立了药品中环丙沙星的检测方法。结果:1.制备过程中后处理方法的改变对AgInxSy的形貌有一定的影响,但不会改变其晶相结构,对AgInxSy的可见光催化活性影响不大。进行放大实验后所制备的AgInx Sy的催化活性明显提高,这是由于进行放大实验后得到的AgInxSy具有更好的球形度。在三种AgInxSy中,AgIn S2的可见光催化活性最高,AgIn5S8和AgIn S2/AgIn5S8复合物的催化活性相差不大。2.AgIn5S8对RhB降解的活性物种主要以超氧负离子为主,AgInS2对RhB的降解主要以超氧负离子和羟自由基为主,而AgInS2/AgIn5S8复合物对RhB的降解主要以超氧负离子和羟自由基为主;UPLC-MS的测试结果表明三种催化剂对RhB的降解主要以脱乙基和羟基化反应为主。3.改进后处理方法后得到的AgIn S2对四环素有较好的可见光催化降解效果,酸性条件有利于四环素的降解,碱性条件抑制四环素的降解,当pH=7时可见光催化降解效果最好,在可见光下照射2.5 h,AgIn S2对浓度为40 mg/l的四环素水溶液的降解效果达到88%。4.改进后处理方法后得到的AgInS2是8-羟基喹啉的非常有效的吸附剂,随着8-羟基喹啉初始浓度的增大,吸附率逐渐减小,而随着温度的升高,AgInS2对8-羟基喹啉的吸附率略微增大。同时所制得的AgInS2对8-羟基喹啉具有很好的光催化降解效果,在可见光照射2.5 h时,AgInS2对浓度为8 mg/l的8-羟基喹啉的降解率达到51%。5.以巯基乙酸为稳定剂,直接合成的水溶性AgInS2量子点粒径分布均匀,粒径大小约为3-8 nm。由于环丙沙星对AgIn S2量子点的荧光具有猝灭作用,据此建立了药品中环丙沙星的检测方法,该法灵敏度高,干扰小,适用于药品中环丙沙星的检测。结论:改进后处理方法后得到的AgInxSy具有更好的球形度,对含氮药物具有良好的去除效果。利用环丙沙星对AgIn S2量子点的荧光猝灭作用而建立的环丙沙星荧光检测法,灵敏度高,干扰小。
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