基于使用三氰构筑单元合成单分子磁体和单链磁体的思想,本论文主要包含两部分工作：一是系统研究了原料配比对形成分子基磁体核数的影响,通过调节原料配比得到了一例具有大的自旋基态的单分子磁体；二是探讨了选用不同辅助配体对金属离子中心配位场的影响,从而达到调控目标化合物磁性的目的,成功实现了LIESST(光诱导激发态自旋捕获)效应对光诱导单链磁体的调控。(1)使用Bu4N[FeTp*(CN)3]、Bu4N[FeTp(CN)3] (Tp*=一氢三(3.5-二甲基吡啶基)硼,Tp=一氢三(1-吡唑基)硼)作为构筑单元,以2,4,6-三(2-吡啶)-1,3,5三嗪(tptz,化合物1和2)、四氮杂环十二烷(cyclen,化合物3)和1,3-二吡啶基丙烷(bpp,化合物4和5)为辅助配体,与三种过渡金属离子FeⅡ、CoⅡ、NiⅡ自组装制备了五种氰基桥联的多核化合物。化合物1和2具有六核结构,二者均存在铁磁相互作用；化合物3和4具有三核结构,其中化合物4表现出亚铁磁行为；化合物5具有四十二核结构,是具有最大自旋基态(S=45)的氰基桥联的过渡金属簇合物,其磁性质表明化合物为单分子磁体。该化合物为利用“自下而上”的自组装方法构筑具有大自旋基态的高核簇合物提供了新的研究方向。(2)通过改变第二辅助配体类型,得到了一系列具有低维结构的化合物。首先,选用多齿螯合配体占据金属离子中心多个配位点,同时减少配体使用比例,得到四例具有一维链状结构的化合物6-9,化合物6-8表现为反铁磁行为,化合物9表现铁磁行为；其次,选择单齿桥联配体4,4’-偶氮苯吡啶(papy)为第二辅助配体,分别与FeⅡ和CoⅡ离子进行自组装得到了四例具有一维双zigzag链结构的化合物10-13；换作双齿桥联配体得到三例具有二维层状结构的化合物14-16,分别表现为铁磁、亚铁磁和反铁磁行为,其交流场频率依赖曲线表明化合物16具有单链磁体行为。(3)选择4,4’-偶氮吡啶(azp)与4,4’-偶氮苯基吡啶(papy)为辅助配体用来调控金属离子中心配位场,与具有可变价态的FeⅡ离子进行自组装得到具有双稳态的化合物17-19,这三个化合物都表现出热诱导的自旋交叉现象,化合物19同时存在光诱导的自旋交叉现象。以N,N’-二-吡啶-4-亚甲基联氨(bpmh)作为第二辅助配体,用来进一步增长链间距离,通过与FeⅡ离子自组装得到化合物20,该化合物具有光、热诱导的自旋交叉现象,并在光照后展现出强烈的频率依赖行为,表明该化合物是一个光调控的单链磁体,成功实现了光对单链磁体的调控和开关。