TiO2纳米管电极光电催化氧化2-硝基酚的研究

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环境污染物2-硝基酚被广泛应用在炸药、杀虫剂、染料、橡胶等工业生产中,由于其苯环结构和硝基的存在而具有很强的毒性和难降解性,对环境造成很大危害。光电催化技术因其较高的降解效率、广阔的前景和环境友好性,在处理有机废水方面备受关注。本文以2-硝基酚为代表物,进行了光电化学处理有机废水方面的基础研究。光电技术的核心问题是电极材料和其制备方法,这是影响电极结构的关键因素,而电极结构又是影响其光电催化性能和稳定性的关键因素。随着光电催化技术的兴起和迅速发展,人们越来越重视新型、清洁、高效的阳极材料的研究与开发。本文探讨了TiO2纳米管电极的制备方法,并以2-硝基酚为目标污染物,探讨了影响降解的各个因素,得出了最佳的降解条件,评价了电极对有机废水的处理效果。为光电化学技术处理环境污染物提供了理论和实践基础。本文采用阳极氧化法制备了TiO2纳米管电极,并优化了电极制备条件:电解液配比,氧化电位,氧化时间,温度等。得出制备电极的最佳条件为:溶液为0.15M NH4F+0.5MH3PO4,水:乙二醇的配比为3:7,阳极氧化电位为20V,时间为60min,温度为28℃。热处理是以5℃/min的速率采用程序升温将温度升为500℃,保温3小时,缓慢降至室温,在此条件下制备的TiO2纳米管电极光催化活性最好。分析了TiO2纳米管的生长过程,分为初始氧化膜的形成、多孔氧化膜的形成和多孔氧化膜的稳定生长三个阶段。以0.05mM的2-硝基酚+0.1M的Na2SO4为底液,采用循环伏安法、恒电位计时电流法、交流阻抗法和紫外可见分光光度法测试所制备电极对2-硝基酚的降解效果。讨论了2-硝基酚初始浓度、Na2SO4浓度、pH、电压、温度和时间对降解效率的影响。测试结果表明:2-硝基酚各个浓度下的降解效率0.03mM>0.05mM>0.01mM>0.07mM>0.1mM,电解质Na2SO4各个浓度下的降解效率0.05M>0.15M>0.08M>0.2M>0.1M,各个pH下的降解效率8>10>14>5>1,各个电压下的降解效率1V>0.8V>0.6V>0.4V>0.2V>0V,各个温度下的降解效率28℃>40℃>13℃>50℃。当2-硝基酚浓度为0.03mM,Na2SO4浓度为0.05M,pH为8,电压为0.6V,温度为室温28℃时,90min后降解效率达到100%,显示了TiO2纳米管电极对2-硝基酚良好的光电催化效果。另外,循环伏安法的测试结果还表明,2-硝基酚的降解为不可逆反应。电极的阻抗谱均为一个半圆,表明2-硝基酚的光电催化氧化过程由电荷传质过程控制。最后讨论了2-硝基酚在TiO2纳米管电极上的降解机理。TiO2氧化有机物主要通过产生OH·(自由基)来实现。
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