东天山庙儿沟冰芯1776AD以来痕量元素记录研究

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由于痕量元素与生态系统和人类健康息息相关,认识痕量元素的生物地球化学循环作用至关重要。过去大量的研究表明大气中痕量元素的自然来源主要包括地壳粉尘释放、海盐飞溅、火山喷发和森林大火等,而人为活动主要包括有色金属开采、冶炼和化石燃料燃烧等。自工业革命以来,增多的人为活动向大气中排放了大量的痕量元素,对生态环境和公众健康安全造成了潜在的威胁。基于过去几十年间格陵兰岛和南极雪冰中的痕量元素研究表明,人类活动排放的痕量元素通过大气环流在半球甚至全球尺度大范围远距离传播,这已经变成一个不可忽视的全球性的环境问题。相比于极地冰川,中低纬度的山地冰芯由于更接近人类活动源,对大气沉降的痕量元素变化响应更灵敏,能够很好的记录和反映过去长时间尺度的人为活动排放的痕量元素变化。东天山庙儿沟冰川(43°03′N,94°19′E),处于中纬度干旱半干旱区,干湿季节明显,常年受到西风环流控制。东天山的水汽来源路径包括了欧洲和中亚等重要人为活动区域。因此,这些条件是东天山庙儿沟冰川进行雪冰化学研究的有利基础。冰芯是记录气候和环境变化的天然档案,具有保真性强、受人为活动干扰少、能够高分辨率的重建过去的大气环境变化,已在世界其他范围内被广泛运用于古气候和古环境的重建工作。之前关于天山冰川中大气沉降的痕量元素研究时间跨度较短,例如天山西部记录(1908-1995年)、天山中部记录(1992-1998年)和天山东部记录(1953-2004年),不能反映自欧洲和中亚自工业革命以来的人为排放活动对天山地区的大气环境影响。本文利用东天山庙儿沟冰芯(57.6 m)重建了1776-2004年高分辨率地大气沉降的痕量元素记录,主要包括V、Mn、Co、Ni、Cu、As、Rb、Sr、Mo、Sn、Sb、Ba、Tl、Bi、Th、U、Cr和Pb,评估了过去约230年的人为和自然活动对东天山庙儿沟地区大气环境的影响。得到的主要结论如下:(1)基于痕量元素的经验正交函数(Empirical Orthogonal Function,EOF)分析,得出EOF 1解释了总变率的~81.99%,表明大部分痕量元素来源地壳粉尘,包括V、Mn、Co、Ni、Cu、As、Rb、Ba、Tl、Th、U和Cr。EOF 2解释了总变率的~8.34%,包括Sr、Mo、U,主要来自蒸发岩矿物贡献。EOF 3&4共解释了总变率的~5.91%,代表了人为活动影响的痕量元素变化,包括As、Sn、Sb、Bi和Pb。根据痕量元素的地壳富集因子(Enrichment Factor,EF)、过量浓度(Excess Concentration,Ex),得出Pb、Sn、Cu、Sb、Tl在1950年之前存在零星的Ex浓度,而Pb、Sn、Cu、Sb、As、Bi、Tl的EF值和Ex浓度在1950年后显著上升,表明这些痕量元素可能受到人为排放活动的影响。(2)运用Hysplit空气气团后向轨迹传输模型,得出东天山庙儿沟的空气气团主要来自中国西北部的新疆,中亚大部分国家,其次是东欧国家,表明这些地区的人为排放活动可能影响庙儿沟地区的大气沉降。冰芯中不溶粉尘的Sr-Nd同位素组成分析表明地壳来源的痕量元素主要来自塔克拉玛干沙漠和戈壁沙漠的粉尘贡献。而冰芯中Pb同位素组成分析表明Pb存在周围沙漠的粉尘贡献,以及潜在源区的有色金属开采与冶炼和化石燃料燃烧影响。(3)通过对所有痕量元素浓度变化的趋势分析,得出痕量元素浓度具有明显的季节变化特征,表现为冬春季浓度高,夏秋季浓度低。原因可能是夏秋季节降水较多,对大气中悬浮粉尘颗粒具有“淋洗”作用,而冬春季降水少,沙尘暴活动频繁。通过分析代表典型地壳来源痕量元素变化的EOF 1序列,发现地壳粉尘源痕量元素输入的高值期分别在1830-1850、1865-1880、1915-1925、1987-2004年期间,而低值期分别在1850-1865、1880-1890、1872-1887、1972-1987年期间。这些变化趋势基本与重建的不溶粉尘浓度趋势相似,主要受地壳粉尘和大气环流活动主导。另外,人为活动影响的痕量元素Pb、Sn、Sb、Cu、As、Bi、Tl的浓度趋势,在1950年以后显著上升,1970s-1980s达到峰值,随后浓度开始下降,在20世纪末再一次上升。人为活动影响的痕量元素浓度变化可能反映过去潜在源区(中亚、欧洲)的工业生产活动的变化。(4)通过对比EOF1与庙儿沟周围1954-2004年气象台站记录的沙尘暴频率,发现了塔克拉玛干沙漠的粉尘释放是影响东天山庙儿沟冰芯地壳来源痕量元素沉降的重要因素,其次火山喷发贡献了部分痕量元素(Pb、As)的富集,而海盐喷溅和森林大火对痕量元素富集贡献较少。另外,EOF 1与潜在源区的降水、帕默尔干旱指数、土壤湿度、近地面风速等相关性分析表明,这些气候因子也是影响庙儿沟地壳来源痕量元素沉降的影响因素。(5)通过对比冰芯中广泛研究的Pb浓度,发现1850年以后Pb的富集普遍存在。而庙儿沟1950年以前的Pb、Sn、Cu、Sb和Tl的富集可能是来源于欧洲工业革命爆发后的煤炭燃烧和有色金属冶炼活动。1950年以后Pb、Sn、Cu、Sb、As、Bi和Tl的Ex浓度和EF值显著上升归因于中亚独联体国家(CIS)有色金属冶炼和生产、化石燃料燃烧和生产活动。另外中亚地区的农业生产活动也是Pb和Cu富集主要因素。该结果证实了庙儿沟冰芯记录的痕量元素变化能够反映源区过去的人为活动排放变化。
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