温度动态调控及促进剂影响下瓦斯水合分离动力学研究

来源 :黑龙江科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:a2009090720
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瓦斯作为煤炭开采过程中主要伴生产物,是一种清洁能源和化工原料,也是主要温室气体之一。目前我国瓦斯抽采总量较高但利用率偏低,吴强教授团队提出的瓦斯水合分离及储运技术,对保护环境、提高瓦斯利用率及实现国民经济可持续发展极具战略意义。但目前瓦斯水合技术仍存在诱导时间长及生长速率慢等问题。因此本文研究缩短瓦斯水合物合成诱导时间提高含气量及生长速率的方法,为实现高效快速、低能耗水合物法捕获煤矿瓦斯中CH4技术提供理论依据。首先,开展不同温度驱动力条件下温度动态调控法影响下瓦斯水合物合成(G1(70%CH4/24%N2/6%O2)和G2(60%CH4/32%N2/8%O2))实验研究,提出了瓦斯混合气Raman定量因子及利用Raman定量因子对水合过程混合气中各组分浓度进行实时监控的计算方法。结果表明,两种温度驱动力中低驱动力体系气体消耗量及生长速率高于高驱动力体系;随着水合物的合成,气相中CH4的Raman峰强度逐渐降低,水合物相中CH4大、小笼Raman峰强度及笼占有率随温度调控而逐渐升高,水合指数逐渐降低,水合物结构逐渐稳定。进而,开展不同促进剂(1.1mol%四丁基溴化铵(TBAB)、四氢呋喃(THF)、环戊烷(CP))影响下瓦斯水合物合成(G3(80%CH4/16%N2/4%O2)和G4(90%CH4/8%N2/2%O2))实验研究。结果表明:G4体系气体吸收量和生长速率高于G3体系;三种促进剂中THF体系气体吸收量和平均速率均高于TBAB和CP体系。此外,根据各实验体系水合物大笼和小笼中的CH4拉曼峰面积比值AL,CH4/AS,CH4,发现在THF存在下合成了稳定的s II型水合物。G3及G4两体系水合指数分别为9.393和5.889,显然G4体系低于G3体系,最接近理想水合指数5.67,表明该体系生成了结构相对稳定的水合物并具有更好的甲烷捕获效果。最后,开展四个不同浓度四丁基氟化铵(TBAF)(0.15、0.5、0.8、1.5mol%)及CP(5、10、15、20vol%)存在下瓦斯水合分离实验,根据对比各体系水合物合成过程中的气体吸收量、生长速率及回收率及分离因子参数,得到0.5mol%TBAF及20vol%CP两体系促进水合物合成效果最好。并在此基础上添加0.3wt%色氨酸进行复配,进而探究热力学促进剂与动力学促进剂协同作用对瓦斯水合分离影响规律。结果表明,加入色氨酸有效缩短了水合物合成结束的时间,气体吸收量明显增大,并且显著提高了CH4的回收率及分离因子,说明热力学促进剂与动力学促进剂协同作用有效提高了瓦斯水合分离的效果,可以实现从煤矿瓦斯中安全高效地捕获甲烷。该论文有图63幅,表8个,参考文献103篇。
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