钽铌酸钾钠(K_1-x-x Na_x Nb_1-y-y Ta_yO₃,简称KNNT)晶体因其优秀的电光系数和安全无污染的特性受到了人们的广泛关注。然而,由于大尺寸、高质量的KNNT单晶制备困难,目前其性能研究都是基于透明陶瓷展开。陶瓷的光学透过率较低,各向异性不明显,不利于光学应用和性能研究。因此,本文对KNNT单晶的生长方法、结构相变和电光性能开展了系统的研究。采用顶部籽晶助溶剂法生长了多种组分的(K_0.56Na_0.44)(Nb_1-y-y Ta_y)O₃单晶,y=0.22⁰.38。针对单晶生长过程中可能出现的结构缺陷采取相应的控制方法,单晶的长宽可达12 mm、高度可达13 mm;K、Na组分偏差大于Nb、Ta,轴向组分偏差大于径向;通过XRD测试发现KNNT均为正交相,晶格常数随Ta含量增加而降低,当Ta为38 mol%时,有向四方相转变的趋势。生长的KNNT单晶从尺寸上和质量上均已满足性能研究的要求。研究了KNNT单晶的介电、光学透射、吸收和能带等基本性质。使用介电温谱发现T_O-T和T_C随Ta含量线性变化;根据透射光谱,KNNT在可见光区具有高透明度和低吸收,极化之后透明度更好;利用光学带间跃迁拟合,得出能带宽度和参与跃迁的声子能量,并与拉曼光谱中的声子振动波数相结合,发现常温下声子υ₁起主要作用,70¹18℃时声子υ₅增强,120℃以上声子υ’₅在四方相区间得到了明显增强。根据晶体的透射光谱来进行结构相变的表征,可以实现无损、远距离的实时检测,是一种值得发展的技术。开展了KNNT65/35单晶结构相变的拉曼光谱研究。测试了不同条件下的拉曼光谱,包括经典和偏振的拉曼光谱及其随温度的变化。发现了KNNT单晶的12个特征峰,分析峰位和强度,确定其对应的振动模式。在此基础上,研究了KNNT的变温拉曼光谱,分析了拉曼峰频移、增强和简并的物理机制;确定了其相变过程为:室温时为正交相,70℃时转变为四方相,220℃时转变为立方相;并用介电温谱和XRD进行了验证。使用偏振拉曼光谱研究了KNNT内部的微观对称性,根据mm2点群单晶的拉曼张量和拉曼选择定则确认了KNNT的各声子模式的特征频率和禁戒规律,发现自发极化会增强与其同向的拉曼振动的能量,使其发生蓝移,与其垂直的拉曼振动则不受影响。开展了KNNT的电光性能研究。选择尺寸大、质量好的KNNT65/35单晶进行电光性能测试。使用布儒斯特角法测量了单晶的主轴折射率,并用椭偏仪法研究了主轴折射率的色散关系,给出了Sellmeier方程。根据晶体光学理论,计算了mm2点群对称性单晶的折射率椭球在外加电场下的变化规律,也就是线性电光效应满足的公式,并分析了压电效应对电光效应的影响。根据得到的电光理论,搭建了电光系数测试系统,使用Mach-Zehnder干涉法和单光束PSA补偿法分别测量了KNNT65/35单晶的纵向和剪切线性电光系数。KNNT单畴电光晶体的电光性能非常优异,γ₃₃可达270 pm/V,是铌酸锂单晶的8.5倍。根据晶体对称性的唯象理论,使用坐标旋转的方法,研究了KNNT单晶线性电光系数的三维空间取向分布。发现γ₁₃和γ₄₂不需要旋转来获得性能提升;γ₅₁可以绕z轴旋转90°,γ₂₃可绕[011]_c轴旋转54.5°,γ₃₃可以绕[011]_c轴旋转50.85°,来获得性能的提升。得益于其较大的切向电光系数,取向优化后,KNNT65/35单晶的线性电光系数γ₃₃由270 pm/V增大到693 pm/V,是铌酸锂的22倍以上,是一种非常优秀的线性电光晶体。