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DNA传感器是一类特殊的生物传感器,由于具有灵敏、快速、低成本、低能耗等特点,在近几十年中得到了快速发展。然而,开发高灵敏度的DNA传感器仍然面临很多挑战。在电极与溶液的界面上,传质速率的减小和拥挤效应的增加,使得DNA的识别与杂交受到很大影响。纳米技术的出现,为DNA传感领域中出现的难题,提供了新的解决方案。我们设计纳米结构的DNA四面体探针,来提高纳米传感界面上的水溶性、化学稳定性和生物相容性。本论文利用DNA四面体纳米结构构建多元、协同的纳米传感界面,并通过调控纳米界面来实现靶标分子的高特异性捕获与识别,主要内容如下:1.基于磁珠平台开发了一种“夹心状”的生物传感器,通过形成四面体结构的报告探针(TSRP,四面体的3个顶点用地高辛(Dig)标记,另一端可与目标DNA互补,提供了准确的载酶量和良好的空间排列,用于优化信号放大),用于灵敏地检测BRCA1 DNA。该生物传感器的检测限可低至10fM,比单个DNA探针(100 pM)至少低4个数量级,信号增益比使用三个1D信号探针的高2倍。还可以区分一个碱基错配的DNA序列。此外,此生物传感器在胎牛血清(FCS)样品中的性能与在缓冲液中的一样好,还可以用来检测PCR产物。这项工作为信号放大策略的发展提供了新的途径。2.开发了一种新型的新型Pb2+电化学生物传感器。DNA四面体探针上的特异性DNA酶反应,在Pb2+存在下,底物链被切割成两部分,释放出一种“富含G”寡核苷酸链,随后形成G-四联体/血红素配合物,在H2O2的辅助下产生可检测的催化电流信号。三维DNA四面体调节探针的密度和取向,从而改善了DNA酶的反应。在界面上的金电极,便于复杂的“两步走”DNA构象的变化。最后密闭空间,该生物传感器的LOD是0.008 nM(3σ),比EPA(15μg/L或72 nM)安全限值低9000倍,比IARC(10μg/L或48.26 nM)低近6000倍,更重要的是其特异性和重复性。3.初步探索了基于金电极表面DNA四面体空间电荷传递情况。初步发现倒悬探针的信号值受其长度的限制。而且倒悬探针为单链时信号值大,为双链时,信号值很小。为E-DNA提供了一个新的思路。