通过电子束辐照法制备荧光石墨烯量子点的研究

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石墨烯量子点(GQDs)由于量子效应和边沿结构效应,具有特殊的物理化学性质,在能源、环境及医学领域具有广泛的应用前景,引起了众多科学家的研究兴趣。但是,当前GQDs的制备方法有待改善,荧光性能也亟需提升。在本研究中,我们首次利用电子束辐照法对GQDs进行改性,获得高荧光量子产额的GQDs,对其进行了详细的表征,并探讨了相关机理。主要研究结果如下:(1)采用强酸切割成功制备了GQDs,并对其进行了全面的表征。结果显示,GQDs的尺寸小于5 nm,厚度为1-4 nm,表面含有大量的含氧官能团,但在不同波长激发下几乎不发荧光,量子产额仅为0.12%。(2)研究了增强GQDs荧光性能的最佳辐照方法。我们研究了在纯水溶液体系、DMF-水混合溶液、乙腈-水混合溶液、甲醇-水混合溶液和丙酮-水混合溶液等五种不同体系下,对GQDs进行辐照改性,结果发现甲醇-水体系和DMF-水体系为比较好的辐照体系,能大大增强GQDs的荧光。(3)以“甲醇-水”体系为研究模型,进一步详细研究了GQDs辐照改性的机理。结果显示,辐照后的GQDs尺寸为2-5 nm,平均厚度为1.8 nm,且水分散性良好。研究发现辐照过程中发生了还原反应,几乎不发光的原始GQDs经过电子束辐照之后,会发出强烈的荧光,量子产额从0.12%提升到10.8%。进一步研究发现,-CH2OH基团接枝到GQDs表面是增强GQDs荧光的主要原因。(4)以“DMF-水”体系为探究模型,详细研究了GQDs辐照改性的机理。结果显示,改性后的GQDs分散性良好,平均尺寸为4.7 nm,与原始GQDs尺寸相当,并且参杂了N元素,其中C:N比约为8:1。荧光量子产额从0.12%提升到3.5%。我们进一步研究发现采取先还原后辐照的方法,GQDs的量子产额高于直接辐照的样品,可达6.4%。
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