论文部分内容阅读
面对日益严峻的NOx污染,世界各国纷纷从制度和技术上入手,对NOx的排放进行限制。作为当前应用最广泛的脱硝技术,选择性催化还原(SCR)需要传感器以实时监测NOx的浓度。基于YSZ电解质的混合电势型NOx传感器灵敏度高、稳定性好、结构简单,成为研究的热点。由于NO和NO2在中高温下发生相互转化,导致二者在电极上的响应信号相反,为检测结果带来干扰。如何在保证高灵敏度的同时解决NO/NO2干扰以简化结构、工艺是一个值得讨论的问题。在传感器中,敏感电极承担着气体吸附和电化学反应的重要作用。而电极的材料与结构又影响电极的性能,进而决定传感器的敏感特性。论文试图从敏感电极材料选择和结构优化来解决上述问题。首先,实验制备了基于YSZ电解质和Co3O4敏感材料的传感器,通过调节电极烧结温度和调控Pt层的面积和位置,分别研究了敏感电极微观结构(Morphology)和宏观结构(Configuration)对传感器响应的影响。700℃烧结的传感器在350-450℃对NO2表现出最大的响应;Pt层在Co3O4层上时,Pt面积增大会导致电极总体催化性能降低,从而削弱响应;Pt层在Co3O4层下时,Pt层面积增大有利于电极有效催化位点数目的提升,从而增强响应。敏感材料置于大面积Pt层之上有利于敏感电极响应与稳定性(长期稳定性和循环稳定性)的提升。随后,论文选择了高敏感性材料—尖晶石NiFe2O4以提高传感器的灵敏度和选择性。制备了基于YSZ电解质和NiFe2O4敏感电极的传感器,并对其气敏性能进行研究。该传感器在450℃对NO2的灵敏度高达82.8 mV/decade,同时表现出优越的循环稳定性,但其抗氧气干扰能力相对较差,选择性有待于进一步提高;此外,通过电化学阻抗谱分析,发现混合电势响应与电化学反应引起的电解质/电极界面阻抗的变化有关。莫来石SmMn2O5是一种高效NO氧化催化剂。论文尝试将SmMn2O5作为敏感电极,将NO转化为NO2,以期解决二者相互干扰的问题。共沉淀法合成了纳米SmMn2O5粉体,并在900℃烧结制备敏感电极。该电极对NO和NO2表现出相同方向的响应以及高灵敏度、循环稳定性和选择性:NO、NO2最大灵敏度为83.23、124.45 mV/decade,为解决NO和NO2信号干扰的问题提供了思路。