双Z型Bi2O3/g-C3N4/Ag6Si2O7复合催化剂的制备及可见光催化性能研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:jc422177405
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为了构筑具有令人满意的可见光响应,极好的氧化还原能力,高电子-空穴分离效率和稳定性的光催化剂,本文采用一种简便的超声辅助湿化学方法,通过在Bi2O3/g-C3N4表面原位沉淀Ag6Si2O7,成功制备了一种新型三元复合光催化剂Bi2O3/g-C3N4/Ag6Si2O7,并运用XRD,XPS,EDS,FESEM,TEM,HRTEM,UV-Vis DRS,FTIR等分析测试手段对所制备催化剂的物相组成、微观形貌、光吸收特性及表面化学态等进行了表征。结果表明,Bi2O3/g-C3N4/Ag6Si2O7三元复合光催化剂中,g-C3N4为层板状结构,Bi2O3颗粒随机锚定在g-C3N4的表面,而Ag6Si2O7呈无规则颗粒状随机分布在Bi2O3/g-C3N4表面,Bi2O3和Ag6Si2O7与g-C3N4紧密结合在一起,Bi2O3,Ag6Si2O7和g-C3N4间存在相互作用。UV-Vis DRS测试结果表明,与g-C3N4和Bi2O3相比,三元复合样品的吸收边缘发生了明显的红移,对可见光的吸收明显增强。以亚甲基蓝(MB)为目标污染物,调查了(Bi2O3+g-C3N4)/Ag6Si2O7质量比对三元复合催化剂可见光光催化性能的影响。结果表明,质量比为1:25.5的三元复合光催化剂具有最高的可见光催化活性,在光照20min时对MB的去除率可达到99.2%,光催化表观速率常数达到0.2278min-1,分别为单独Bi2O3的61.57倍,g-C3N4的49.52倍,Ag6Si2O7的1.87倍,二元复合催化剂Bi2O3/g-C3N4的27.78倍,Ag6Si2O7/g-C3N4的1.44倍,Ag6Si2O7/Bi2O3的1.84倍,Bi2O3/g-C3N4和Ag6Si2O7简单混合物的2.2倍,表明该三元复合光催化剂具有优异的可见光催化性能。该催化剂对罗丹明B(RhB)和四环素(TC)也显示了优异的光催化活性,且明显高于单独的Ag6Si2O7及Bi2O3/g-C3N4样品,表明染料敏化不是促进染料降解的主要原因。三次重复利用后对MB的去除率仍然达到94.2%,并且保持稳定。光催化过程中金属银的生成,有利于光生电子-空穴对的有效分离。采用PL、EIS、活性物种捕获实验和ESR测试研究了Bi2O3/g-C3N4/Ag6Si2O7三元复合光催化剂可见光催化活性提高的机理。结果表明,三元复合催化剂中电子-空穴对的复合速率减慢,活性物种按h+>·OH>·O2-的顺序共同发挥作用。Ag6Si2O7,g-C3N4和Bi2O3之间形成的双Z型异质结可以很好地解释三元复合光催化剂优异的光催化活性和电子-空穴对的分离过程。
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