中国至北极地区大气气溶胶主要离子大空间尺度变异性分布和北极冰川土壤化学组成的研究

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北半球是人类活动的主要地区,通过对北半球大气气溶胶组分及北极地区表层土壤环境的研究,有助于了解人类活动对全球生态环境影响的现状,对揭示人类活动影响下全球生态环境变化具有重要的科学意义。为此,本研究基于中国第八次、第九次北极科学考察活动和北极黄河站地区科学考察过程中获取的大气和土壤样品,开展大空间尺度下大气气溶胶组分变化及人类活动对北极偏远地区的影响调查。调查了中国至北极地区大气气溶胶离子的空间分布和来源信息,对连续年份同一季节时段下的从上海到北极地区的大气气溶胶传输过程及沉降影响进行了研究,并对人为因素对大气组分的变化以及北极地区土壤环境的影响进行初步评估。结果表明,中国第八次北极科学考察“雪龙”号科学考察船沿线的大气气溶胶中主要离子的含量从高到低依次是Cl->Na+>NO3->SO42->Ca2+>K+>Mg2+>NH4+。Cl-、NO3-、SO42-和Na+是中国第八次北极科学考察“雪龙”号科学考察船沿线的大气气溶胶中最丰富的离子。在远离大陆的海洋区域,大气气溶胶中Cl-、SO42-、Na+的EFseawater接近1,其来源受海洋来源主导。大气气溶胶中K+、Mg2+、Ca2+的EFsoil和EFseawater接近1,其来源受大陆和海洋输入共同作用。气溶胶中NO3-的EFseawater远大于1,其来源与人为排放有关。通过主成分分析、富集因子分析和相关性分析进一步得到中国第八次北极科学考察沿线大气气溶胶的NO3-来源与人类活动所排放的污染物在大气中的二次转化有关。后向轨迹模型显示了大气气溶胶的传输过程和源区,在远离大陆的航段气溶胶主要来源于附近海域,同时受少部分远距离传输的气团输入。近岸航段的大气气溶胶受大陆地区的输入影响显著,很可能会带来人为排放的污染物,并通过大气的远距离传输作用对偏远地区产生影响。中国第九次北极科学考察“雪龙”号科学考察船沿线的大气气溶胶中主要离子的浓度的大小顺序是Cl->Na+>SO42->NO3->Ca2+>Mg2+>K+>NH4+。Cl-、NO3-、SO42-和Na+是气溶胶中最丰富的离子,K+、Mg2+、Ca2+和NH4+的贡献较小。但在海陆位置发生变化后K+、Mg2+、Ca2+和NH4+的含量上升,表明了陆源影响的效果与海陆位置有关。Cl-、Na+、K+、Mg2+的来源受海洋来源主导,K+同时有陆源输入的贡献。SO42-、Ca2+、NO3-和NH4+受陆源因素主导,Ca2+来源于地壳输入,同时也受到了海洋输入的影响。NO3-源于人类工业活动的排放,同时也有较小的海洋输入贡献。NH4+可能源于北半球农业生产活动的排放,并且有来自海洋的贡献。SO42-的来源较为复杂,其来源与人类活动有关,同时海洋中浮游植物释放的二甲基硫是气溶胶中SO42-的重要来源。目前,很难定量大气气溶胶主要离子的不同来源的贡献比例。后向轨迹模型反映了第九次北极科学考察沿线的陆源输入作用明显,这与采样航段近几天的风向有密切关系。在远离大陆的航段气溶胶主要来源于附近海域,少部分经过远距离传输到达采样区域,这一结果与第八次北极科学考察的结果一致。总体来看,上海至北极地区大气气溶胶的来源和传输过程受海陆位置变化影响,近岸地区的人为因素影响加大,随离岸距离的增加,人为因素影响的强度下降,但在北极偏远海域仍然会有来自人口密集地区的排放影响,人类活动的影响有随距离增加而减弱的趋势,但影响范围是广泛的。2016年7月至9月期间北极黄河站地区的大气气溶胶中主要离子的浓度变化。大气气溶胶中离子含量的大小顺序是Cl->Na+>SO42->Mg2+>NO3->K+>Ca2+>NH4+。Cl-、Na+和SO42-是气溶胶中的主要离子,占气溶胶离子总量的91%。Cl-、NO3-、SO42-和Na+是气溶胶中最丰富的离子,但K+、Mg2+、Ca2+、NH4+的贡献较小。Cl-、Na+、K+、Mg2+的来源受海洋来源主导,K+同时有陆源输入的贡献。SO42-、Ca2+、NO3-和NH4+受陆源因素主导,Ca2+来源于地壳输入,同时也受到了海洋输入的影响。NO3-源于低纬度地区人类工业活动的排放,有少部分当地人类活动排放的影响,同时也有较小的海洋输入贡献。NH4+可能源于北半球农业生产活动的的排放,并且有来自海洋输入的贡献。SO42-的来源复杂,其来源与人类活动有关,同时海洋中海洋中浮游植物释放的二甲基硫是气溶胶中SO42-的重要来源。后向轨迹的结果表明,2016年7月10日至9月18日期间的黄河站地区的大气气溶胶中的离子受长距离传输、区域排放以及海洋输入的影响。长距离传输的离子部分来自加拿大东部地区,海风使海洋释出大量海盐,形成海盐离子,长距离传输可能会带来陆地的输入,包括人来活动产生的污染物以及陆源离子。离子来自北欧地区和挪威海区域,气团可以将北欧地区的污染物带到斯瓦尔巴德群岛。2018年7月至9月期间北极黄河站地区的大气气溶胶中主要离子的浓度变化。大气气溶胶中离子含量的大小顺序是Cl->Na+>SO42->NO3->Ca2+>Mg2+>NH4+>K+。2018年7月至9月期间北极黄河站地区大气气溶胶中Cl-、Na+、SO42-和NO3-是气溶胶中的主要离子,占气溶胶离子总量的91%。2018年7月31日至9月19日期间北极黄河站站区的Cl-和Na+主要受海洋输入的影响;Mg2+和K+受到陆源和海源的共同作用;SO42-可能受海洋输入和海洋浮游生物的共同作用影响;NO3-受到远距离传输和当地人类活动和海洋输入的影响。与2016年7月至9月期间的北极黄河站的数据对比,2016年NO3-与Ca2+、Mg2+和K+的相关性显著,而2018年7月至9月期间则不显著相关,这可能是NO3-与Ca2+、Mg2+和K+的源区发生了变化的因素。NH4+的来源与NO3-相似,来源于人类农业生产和工业活动。北极Austre Lovénbreen和Pedersenbreen冰川前沿的表层土壤中Ni、Pb、V、Cu、Zn、Mn、Al、Fe的含量和分布特征,并对这些金属元素的来源进行了初步的探讨。结果表明,Austre Lovénbreen冰川表层土壤中金属元素平均含量由小到大顺序依次是Cu0.5和0.11.0之间,均属于低到中等的空间变化范围。Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤中Ni、Pb、V、Mn、Al和Fe等元素的平均含量与Pedersenbreen冰川相近,但Pedersenbreen冰川前沿的表层土壤中Cu和Zn的平均含量要远远高于Austre Lovénbreen冰川。Pedersenbreen冰川前沿表层土壤中Pb的富集因子变异点靠近人类活动区域。经主成分分析,Austre Lovénbreen冰川和Pedersenbreen冰川前沿表层土壤中的Ni、V、Al和Fe源于母岩风化,Mn除来源于母岩风化外还可能受到了人类活动的影响。Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤中Pb源于母岩风化,但是Pedersenbreen冰川前沿表层土壤中Pb除了母岩风化外还可能受到人为活动的影响。Austre Lovénbreen冰川前沿表层土壤中Cu和Zn源于母岩风化,而Pedersenbreen冰川前沿表层土壤中Cu和Zn可能来源于土壤风化和母岩输送过程中的元素分馏。本研究首次将连续年份中同一季节的从中国上海至北极的大气和表层土壤的环境信息进行整合,在空间大尺度下探讨北半球人类活动对自然环境的影响,对了解大气气溶胶的全球变化规律、区域物质循环和人为活动在大空间尺度下对环境的影响有深远的意义。
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