随着中国经济一体化程度的持续深化,大气环境污染问题从局部地区的、单个城市的大气污染问题逐步发展为大空间尺度的、多个城市的复合污染问题。以“京津冀”为典型的区域大气复合污染问题是近年来我国大气环境领域面临的最大挑战。大气污染源清单是甄别区域大气污染来源,利用空气质量模型研究区域大气污染形成机制,预报模拟污染过程,制定污染管控对策的关键输入数据。然而缺少实时更新并且高空间分辨率的大气污染源清单是当前我国深化研究大气复合污染、空气质量模式预警预报与污染源高效控制等方面面临的关键瓶颈问题之一。本文针对识别区域大气污染物来源、利用空气质量模型研究区域大气污染形成机制、预警预报污染过程、确立污染源管控对策等研究中意义重大的高时空分辨率污染源清单的实时获取问题,开展了基于被动光学遥测技术的大气污染源网格化排放清单的快速获取方法研究。重点开展了适用于车载观测平台的车载双光路DOAS系统构建,基于车载光学遥测技术的污染物垂直柱浓度快速获取方法研究、风场约束的模特卡罗蒙特卡洛空间条件模拟重构柱浓度区域分布重构算法及重构不确定性定量评估研究、污染物垂直柱浓度分布数据与风场数据耦合获取排放量方法研究。通过构建污染物扩散数值模型,验证了污染物浓度重构算法及其不确定性,验证了基于遥测数据的排放清单获取算法。通过选取不同尺度、不同排放特征区域开展外场观测实验,同已有在线监测数据的排放源以及已知排放清单区域开展了排放源清单对比验证实验,最终建立了面向源清单校验的污染气体立体分布及排放通量遥测技术方法。在此基础上,针对典型区域(如工业区、城区等)开展区域污染气体(如NO2、SO2和HCHO等)排放观测实验,评估了污染气体柱浓度分布特征,污染源排放变化及外来输送影响等。对污染物排放源进行快速捕捉并对其排放源强进行准确的量化表征既是大气污染综合防治的基本要求,也是最终评估污染调控政策实施效果的根本抓手。本文研究结果不仅可以为区域排放源清单提供一种基于车载光学遥测技术的获取及校验方法,弥补目前在污染源清单校验手段上的不足,同时也可为污染物来源解析以及空气质量模式研究提供基础科学数据支持。