【摘 要】
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电解水产氢和产氧是目前电催化领域的研究热点之一。贵金属铂基催化剂和RuO2、IrO2是性能最好的析氢和析氧催化剂。然而,其储量有限,价格昂贵,严重限制了其大规模应用。二硫化钼作为一种层状的半导体材料,由于其独特的机械性能和电子性能,催化活性高,已被广泛用于电催化析氢研究。为了提高其电催化性能,本论文从减小二硫化钼的尺寸以及杂原子掺杂,提高材料的导电性、增加活性位点等方面进行了探究,并用于电解水析氢
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电解水产氢和产氧是目前电催化领域的研究热点之一。贵金属铂基催化剂和RuO2、IrO2是性能最好的析氢和析氧催化剂。然而,其储量有限,价格昂贵,严重限制了其大规模应用。二硫化钼作为一种层状的半导体材料,由于其独特的机械性能和电子性能,催化活性高,已被广泛用于电催化析氢研究。为了提高其电催化性能,本论文从减小二硫化钼的尺寸以及杂原子掺杂,提高材料的导电性、增加活性位点等方面进行了探究,并用于电解水析氢。主要内容如下:(1)采用微波法首先快速制备了富含巯基的二硫化钼量子点(MoS2 QDs),然后通过简单的自组装策略与金纳米粒子(Au NPs)作用合成了核壳型Au@MoS2QDs复合物。超小尺寸的二硫化钼量子点(2.5 nm)紧紧地吸附在Au NPs表面,暴露出了丰富的活性位点;在通电的情况下,电子迅速从半导体量子点转移到Au NPs表面,提高了电子转移速率;以及Au NPs与MoS2 QDs的协同作用使Au@MoS2 QDs复合物的电催化析氢性能明显提高。在电流密度为10mA/cm2时过电位为0.112V(vs.RHE),Tafel斜率为83 mV/dec。经过20 h的电解,该催化剂的电流密度几乎没有衰减,表明其具有优异的电催化活性及稳定性。(2)以氧化石墨烯(GO)和四硫代钼酸铵[(NH4)2MoS4]为前驱体,水合肼为还原剂,采用微波法在140℃的条件下经过5 min的反应一步合成O-MoS2 QDs/RGO复合物。在合成过程中水合肼直接调控氧原子的掺杂含量。该合成方法操作简单易于调控,有利于快速筛选最佳析氢性能的合成条件。同时,氧原子的掺杂可调节催化剂表面的电子结构,有利于电子的快速转移;此外,氧原子的掺杂使得二硫化钼的钼边缘拥有更多的路易斯酸位点,这使催化剂表面吸附的水分子易被激活。超小尺寸的O-MoS2 QDs(5.8 nm)暴露的丰富的边缘活性位点及其与RGO的化学协同作用使催化剂拥有优异的电催化性能。在电流密度为10 mA/cm2时过电位为0.076 V(vs.RHE),Tafel斜率为58 mV/dec。与此同时,该催化剂合成方法简单、省时、产量高,可用于工业大规模制备。(3)开发了一种基于0D/2D异质结构的MoS2 QDs/CoSe2纳米片(MoS2 QDs/CoSe2)复合物。一方面该催化剂中的CoSe2纳米片(NSs)随着空位构型的增加而具有优异的析氧反应(OER)活性,另一方面该催化剂中的MoS2 QDs是一种性能良好的析氢反应(HER)催化剂。通过整合MoS2 QDs和CoSe2 NSs,该复合物表现出优异的HER和OER电催化性能。独特的0D/2D异质界面使暴露的活性位点密度增大,促进了电子转移,从而提高了电催化活性。达到10 mA/cm2的电流密度时需要0.082 V和0.28 V过电位来驱动氢析出反应和氧析出反应,相应的Tafel斜率分别为69和78 mV/dec。此外,这项工作为构建具有高活性和稳定性的双功能电催化剂提供了一种有效而简单的方法。
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