二氧化钛纳米管光子晶体的制备与光催化性能研究

来源 :武汉工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuelin_1985
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由于日趋严重的世界化石能源短缺和环境污染问题,当前国际研究热点已经变成可再生清洁能源如太阳能。在许多以太阳能为基础的技术中,以半导体材料为基础的光催化技术,越来越受到人们的关注。二氧化钛纳米管(TNTs)在有机污染物光催化降解方面具有重大的潜在应用的原因是其比表面积大、吸附性好、性能稳定且环境友好等特点。但是它也存在较大的禁带宽度(约3.2 eV)、较低量子效率等问题。光子晶体可选择性反射和控制特定波长的光。同时碳量子点(CQDs)可作为可见光吸收剂,可和半导体材料形成异质结,转移光激发电子到半导体上,减少光生电子-空穴复合率,进而增大光催化性能。本文中制备了高度有序,排列整齐的二氧化钛纳米管光子晶体(TNTs PCs);再一步水热法合成CQDs;最后利用水热法复合,制备出复合催化剂CQDs/TNTs PCs,提高光催化活性。主要实验内容和结论如下:(1)利用阳极氧化法制备出TNTs PCs,阳极氧化电压从40 V增大到60 V,TNTs PCs管径逐渐增大,且光子晶体带隙位置从254 nm移动到761 nm;所得TNTs PCs为锐钛矿相,含有TiO2特征官能团Ti-O-Ti,其紫外可见吸收光谱表明TNTs PCs主要吸收低于387 nm的紫外光;另外探究了阳极氧化电压和阳极氧化时间对催化剂降解罗丹明B(Rh B)光催化性能的影响。实验结果表明,增大阳极氧化电压和增长阳极氧化时间,TNTs PCs光催化活性均先增大后减小,在45V阳极氧化电压,2.5 h阳极氧化时间,TNTs PCs在光催化降解Rh B时表现出最佳的光催化活性,一级动力学常数分别为0.00671 min-1和0.01136 min-1。(2)以尿素(Urea),一水合柠檬酸(CA),N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为原料,采用一步水热法制备出CQDs,所得CQDs为由高度无序碳颗粒组成的无定形碳;表面含有苯环,羰基,亚甲基和羟基等官能团,颗粒粒径分布在1~2.5nm,平均粒径1.78 nm。碳量子点的光致发光属于激发波长依赖型,即增加激发波长逐渐,发射光谱发射峰的位置逐渐向右移动,最佳发射峰位于440 nm附近;研究了CA和Urea的量对CQDs光催化性能的影响,增加Urea的量,光催化效果先增加后减少,在CA为0.25 g,Urea为0.5 g时光催化性能最佳,一级动力学常数为0.006 min-1。(3)采用水热法制备出CQDs/TNTs PCs复合催化剂,研究了阳极氧化时间,阳极氧化电压,复合水热时间,Urea用量对光催化性能的影响。实验结果表明,45 V阳极氧化电压,2.5 h阳极氧化时间,180℃下4h水热复合,CA:Urea=1:3(质量比,即CA为0.25 g,Urea为0.75 g)制备出的CQDs/TNTs PCs光催化降解Rh B表现出最佳的光催化活性,光催化效率为纯TNTs PCs的1.70倍;从UV-Vis和EIS表征结果可知,CQDs/TNTs PCs对可见光的吸收强于纯TNTs,另外CQDs/TNTs PCs相对纯TNTs PCs在光生电子-空穴的传输和分离方面均表现出更优越的性能。
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