不同价态铁元素对厌氧微生物降解2,4,6-三氯酚的影响及特性研究

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在本论文之前,课题组在零价铁(Fe0)-厌氧微生物联合体系处理氯酚类有机废水方面取得较大研究进展,但由于Fe0、Fe2+和Fe3+三者在体系中的转化和相互影响较为复杂,很难清楚地认识不同价态铁元素对降解过程的影响。因此,本研究采用间歇摇瓶试验,分别考察了在中性初始pH条件下,“不同价态铁元素(Fe0/Fe2+/Fe3+)-厌氧微生物”体系降解2,4,6-三氯酚(2,4.6-TCP)的效应,并进一步考察了不同初始pH值对降解效果、体系实时pH值和铁离子浓度的变化、以及微生物活性的影响;通过中间产物的测定与分析探讨了各体系对2,4,6-TCP的降解历程,研究得到如下结论:(1)铁元素的价态不同对厌氧微生物降解2,4,6-TCP的影响也不同,初始pH值为7.0时,“Fe2+-微生物”体系和“Fe0-微生物”体系分别在反应120h和144h内可将30mg/L的2,4,6-TCP降解完全,而单独微生物体系和“Fe3+-微生物”体系在反应144h对2,4,6-TCP降解率分别只有69.56%和53.23%。(2)不同初始pH值条件下,不同价态铁元素对厌氧微生物降解2,4,6-TCP的影响表现为:初始pH值为中性偏酸性时,处理效率大小为“Fe2+-微生物”体系>“Fe0-微生物”体系>“Fe3+-微生物”体系;而当初始pH值为碱性时,处理效率大小为“Fe0-微生物”体系>“Fe2+-微生物”体系>“Fe3+-微生物”体系。(3)“Fe0/Fe2+/Fe3+-微生物”三种体系均有调节pH值的能力,其中“Fe0-微生物”体系调节能力最强。(4)不同初始pH值条件下,不同价态铁元素对厌氧微生物活性的影响与其对2,4,6-TCP降解效果的影响规律基本相同,在初始pH值为中性偏酸性的条件下,“Fe0-微生物”体系的脱氢酶活性与“Fe2+-微生物”体系差别不大,约为“Fe3+-微生物”体系的2倍左右;而在初始pH值为碱性条件下,“Fe0-微生物”体系脱氢酶活性是“Fe2+-微生物”体系的3倍左右,“Fe2+-微生物”体系与“Fe3+-微生物”体系差别不大。(5)通过高效液相色谱和气质联用分析可知,“Fe0/Fe2+/Fe3+-微生物”三种体系降解2,4,6-TCP的主要中间产物均为2,4-DCP和4-CP,且体系具有继续降解中间产物的能力;当初始pH值为中性偏酸性时,中间产物更易于被降解,“Fe2+-微生物”体系比“Fe0-微生物”体系和“Fe3+-微生物”体系降解中间产物的能力更强。(6)“Fe0/Fe2+/Fe3+-微生物”三种体系降解2,4,6-TCP的路径基本相同,但降解程度有一定差异,其中,“Fe0/Fe2+-微生物”两种体系降解2,4,6-TCP的路径均为:2,4,6-TCP→2,4-DCP→4-CP→苯酚,“Fe3+-微生物”体系降解2,4,6-TCP的路径为:2,4,6-TCP→2,4-DCP→4-CP。
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