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随着电子产品的不断轻便化和可穿戴化,作为其主要部件之一,储能器件也开始着力开发相应的电化学和机械稳定性能。近年来,超级电容器作为新兴的储能器件,因其高功率密度,超稳定的循环性能,以及安全环保的特点,获得了科研和产业界的广泛关注。已有的研究报道显示,超级电容器的能量密度距离商用的锂离子电池还有一段差距。因此,如何提升超级电容器的能量密度以及器件的柔性设计是目前可穿戴器件研究的重点。本论文中,利用碳纳米纤维（CNF）及碳纳米管（CNT）的优异的电学和力学性能,构筑了不同的碳基电子传输通道结构,提升赝电容材料二氧化锰的利用效率,进而提高器件的电化学性能。同时对制备条件进行了系统性地调控,研究了CNT次级结构对于碳基复合赝电容电极材料的储能的影响;并选取了性能最优的复合电极材料进行了封装测试研究。主要研究内容如下:（1）一步法制备CNF@MnO2复合赝电容电极材料为了改进和简化碳基-赝电容复合材料的制备工艺,本论文提出了一步纺丝碳化的方法制备CNF/MnO2超级电容电极材料,即:在纺丝前驱体聚丙烯腈（polyacrylonitrile,PAN）的N,N-二甲基甲酰胺（N,N-Dimethylformamide,DMF）溶液中直接掺入MnO2微晶颗粒或乙酰丙酮锰纳米粉末。这种制备方法很大程度上简化了复合材料的制备流程,同时也为工业化大规模制备提供了一种可性能。研究发现,掺入的乙酰丙酮锰会在碳化PAN纳米纤维成为CNFs的过程中分解成MnO2材料,呈现晶块颗粒状且分散较为均匀,这将有利于其与电解液离子充分接触反应。测试结果显示,CNF/MnO2复合赝电容电极整体的比电容能达到220F g-1。然而,在柔性测试方面,由于CNFs的碳化质量不高,电极材料的柔韧性能较差,还需要进一步的工作去改进。（2）CNF/CNT@MnO2复合赝电容电极材料的制备为了增强CNF骨架的柔韧性能,本论文提出了CNFs/CNTs的多级电子传输通道,即:利用化学气相沉积（CVD）法在CNF骨架表面上生长碳纳米管次级结构。首先在PAN的DMF溶液掺入乙酰丙酮铁（Iron（III）acetylacetonate,Fe（acac）3）,然后进行静电纺丝;然后将得到的纳米纤维聚合物碳化还原处理,最后通入碳源在铁掺杂的碳纳米纤维基底上生长CNTs。实验结果表明,制备得到的CNFs/CNTs复合材料具备较高的比表面积、导电和力学柔韧性能。沉积了MnO2赝电容材料后,CNF/CNT@MnO2电极输出最大的比电容为472.3 F g-1,较好的倍率性能（电流密度增加至30倍,比电容仍保持45%）,以及良好的循环稳定性能（1500次充放电循环后,比电容保持95%）。（3）CNF/CNTs@MnO2复合赝电容电极材料的结构优化为了进一步研究CNT次级结构对对CNF/CNTs@MnO2复合赝电容电极材料的影响,本论文系统地设计了不同的实验参数来调控CNF/CNT骨架的微结构及其电学、力学性能,即:（i）通过前驱体溶液中PAN的质量分数来调控CNF骨架的直径,（ii）通过Fe（acac）3的质量分数来调控CNT次级结构的密度;和（iii）通过CNT的生长时间（通入碳源——乙炔的时间）来调控CNT次级结构的长度。结果显示,CNF/CNTs骨架对CNF/CNTs@MnO2复合赝电容电极的电化学性能具有非常大的影响,最佳的制备参数为:PAN浓度为8wt.%,Fe（acac）3浓度为6-8 wt.%,CNT的生长时间为25 min。最后,将优化过的CNF/CNTs@MnO2复合电极组装成对称型超级电容器件,输出的能量密度达到19.11 W h kg-1,最高功率密度达到25,000 kW kg-1。同时,器件还表现出了优异的柔韧性能和循环稳定性能。