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高氯酸盐是一种广泛分布的持久性污染物,直到上个世纪未离子色谱仪应用于高氯酸盐的检测人们才认识到高氯酸盐污染的严重性。高氯酸根能被生物体吸收、积累,随食物链传递,对生态环境和人类健康构成了严重威胁。近年来,环境中高氯酸污染的问题引起人们的关注,但对其分布特征所知甚少。本论文利用离子色谱法对镇江地区不同环境样品中的高氯酸根的污染进行了比较系统的分析;借助模拟实验对高氯酸根在水体和湿地环境中的迁移行为进行了研究,采用动力学分析、细菌分离鉴定技术、分子生物学技术、生物信息技术等方法,对高氯酸盐在各种环境介质中的迁移转化行为,特别是动植物对高氯酸盐的吸收、净化行为,土壤、底泥对高氯酸盐的吸附行为,水流对高氯酸盐的扩散迁移影响,微生物还原降解行为等进行了系统研究,分离得到了高效还原降解高氯酸盐的优势菌株JD15和JD125,阐述了高氯酸盐的水环境行为特征,为高氯酸盐的污染问题研究和污染控制修复奠定了基础。本论文的主要结果如下:
(1)环境中高氯酸盐μg/L级,环境背景复杂、共存阴离子种多,离子色谱法能够满足环境样品中高氯酸盐的测定,峰面积和浓度具有良好的线性关系,10-1000μg/L,相关系数0.9999;样品检测相对偏差0.11-1.06%,最低检出限0.422μg/L,加标回收率89.0%~108.7%,共存阴离子对ClO4-的测定没有明显干扰。
(2)高氯酸盐污染现象普遍存在,天然水体、农田灌溉水、饮用水、土壤或底泥、水生动物植物、陆地植物,都有检出ClO4-的现象;高氯酸盐主要存在于水体中,受污区域水体中高氯酸盐含量远远高于沉积物、土壤。
(3)动物、植物对环境中高氯酸盐有吸收或富集作用,鱼体检测显示鱼鳃、鱼内脏残留量最大,其次为鱼泡、鱼肉。暴露浓度的不同,生物浓缩系数BCF在0.023~0.18范围。吸收速率常数(Ku)为0.09 mg/(L·d),消除速率常数(Ke)0.70mg/(L·d),半衰期(t1/2)0.99天。高浓度试验组吸收和净化速率都高于低浓度处理组,洁净水净化5天或以上,ClO4-在鱼体内不再有明显的积累。
(4)ClO4-还原降解中,微生物将起到比植物摄取更为重要的作用。植物将起到一个渗透控制、支持细菌生长的介质、稳定渗透系数以及提供长期碳源等作用,微生物利用ClO4-还原酶系统,以ClO4-为电子受体,厌氧生长的同时降解ClO4-,对ClO4-的还原降解受到O2、NO3-等影响。
(5)从自然界分离纯化得到JD15和JD125两株ClO4-降解菌,经形态形貌、生理生化和分子生物学鉴定,表明JD15、JD125两菌株分别属于Dechloromonas sp.和Dechloromonas sp.属
基于上述结果,得出以下结论:
(1)高氯酸盐广泛分布于天然水、饮用水、土壤,以及在某些植物和动物体内,可能来源于受高氯酸盐污染的水体。
(2)高氯酸盐能够被动动植物吸收和积累,吸收和积累行为与接触的高氯酸盐浓度密切有关,与接触史关系不很明显,研究结果显示,动植物没有显示出转化或降解高氯酸盐的行为。
(3)自然环境中厌氧或兼性厌氧微生物在厌氧条件下能够以高氯酸盐为电子受体加以利用,从呼吸链中获得电子将ClO4-还原,表现出对高氯酸盐的降解行为,而竞争性电子受体将抑制高氯酸盐还原降解菌对高氯酸盐的还原降解。