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介孔碳材料(MC)是指孔径介于2~50nm之间的碳材料,具有较大的比表面积和孔体积、较高的机械强度、良好的化学和热稳定性等特点,并且无毒、无污染,使其作为新型的催化剂载体在催化领域具有广阔的应用前景。 本文以糠醇为碳源在酸性介孔模板剂MSU-S上直接缩合,一步法合成具有介孔结构的碳材料(MC),以MC为载体,利用液相浸渍法分别负载Pt、Pd,制得Pt/MC、Pd/MC催化剂,以氧化还原反应来讨论研究该催化剂的催化性能。研究内容如下: (1)通过利用XRD、BET、SEM等一系列表征手段对该介孔碳材料(MC)及活性炭(AC)的形貌、结构等性质进行了测定与比较。结果表明,MC相对于AC而言,具有较大的比表面积和孔径,MC的比表面积为1165m2·g-1,平均孔径为3.5nm;AC的比表面积为752m2·g-1,平均孔径为2.4nm;且MC富含中孔,AC富含微孔。 (2)采用浸渍法合成了Pt/MC及Pt/AC催化剂,并对其进行XRD、BET、SEM、TEM和H2-TPD等表征与比较,结果表明,较AC而言,Pt纳米粒子高度分散在MC表面上,没有观察到Pt粒子的团聚现象,Pt粒子颗粒较小且均一,粒径为1~3nm(AC表面上的Pt粒径为1~9nm)。Pt/MC具有较强的吸氢能力且具有较多的金属活性位。采用3,4-二氯硝基苯催化加氢反应评价了Pt/MC催化剂的催化性能。研究结果表明,Pt/MC催化剂较Pt/AC具有更高的催化活性,在3,4-二氯硝基苯为1mmol、Pt0.5mol%、乙醇5mL、底物浓度为0.2mol/L、反应温度30℃、反应6h、常压氢气的优化反应条件下,3,4-二氯硝基苯转化率达到100%,3,4-二氯苯胺选择性为99.7%,并且该催化剂在重复利用五次后仍有相当高的催化活性和稳定性。 (3)采用浸渍法合成了Pd/MC及Pd/AC催化剂,并对其进行XRD、BET、SEM、TEM和H2-TPD等表征与比较,结果表明,较AC而言,Pd纳米粒子高度分散在MC表面上,没有观察到Pd粒子的团聚现象,Pd粒子颗粒较小且均一,粒径为1~3nm。Pd/MC具有较强的吸氢能力且具有较多的金属活性位。采用醇催化氧化反应评价了Pd/MC催化剂的催化性能,选用苯甲醇氧化为模板反应,采用水为绿色溶剂,研究结果表明,Pd/MC催化剂较Pd/AC具有更高的催化活性,在苯甲醇为1mmol、Pd0.1mol%、水4mL、反应温度80℃、反应时间12h、常压氧气的优化反应条件下,苯甲醇转化率达到99.6%,苯甲醛选择性为100%,并且该催化剂在重复利用五次后仍有相当高的催化活性和稳定性。该催化体系对很多官能团具有耐受性,具有很好的催化活性。 以介孔碳为载体分别合成的Pt/MC、Pd/MC材料在氧化还原反应中均表现出较高的催化活性及稳定性,具有一定的工业应用前景。