【摘 要】
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半导体多相光催化技术作为一种反应条件温和、反应速度快、能耗低、适用范围广的绿色技术,被广泛的应用于环境保护和能源开发等领域,其中光催化降解有机污染物逐渐成为环境保
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半导体多相光催化技术作为一种反应条件温和、反应速度快、能耗低、适用范围广的绿色技术,被广泛的应用于环境保护和能源开发等领域,其中光催化降解有机污染物逐渐成为环境保护领域的研究热点之一。纳米二氧化钛因具有良好的光学特性而作为一种常用的光催化剂,但由于自身可见光吸收能力较弱及光生空穴-电子对复合效率高,导致其对太阳光的光能利用率低。此外,纳米二氧化钛颗粒间会出现较为严重的团聚现象,致使比表面积降低,活性位点数量减少,催化效率下降,且纳米二氧化钛还存在难以循环利用的问题。故为了实现光催化剂的高效、可循环催化应用,本文设计合成了一种新的将载体负载与贵金属改性相结合的贵金属-二氧化钛负载型光催化剂,并将其应用于有机染料罗丹明B的可见光催化降解。具体内容如下:(1)多层级双孔结构二氧化钛-金(TiO2-Au)负载型光催化剂的制备条件探索及优化。利用巯基-金属配位作用,在介孔纳米二氧化硅模板孔道内进行纳米二氧化钛颗粒的有机相可控组装,可将纳米二氧化钛高负载量与载体良好通透性进行了有效结合。然后,利用配体取代的方式提升了组装体的水溶性。通过金纳米颗粒的原位生长,实现了在组装体孔道内金纳米颗粒与纳米二氧化钛的有效接触及均匀负载。最后,经介孔二氧化硅层的包覆与煅烧过程制备出了具有多层级双孔结构的复合光催化剂。对该催化剂的制备条件进行探索与优化,有利于复合催化剂在实现二氧化钛-金纳米基元高负载的同时,还保留了树状介孔二氧化硅模板独特的中心放射状结构,使其具有高的通透性和多的活性位点,从而提升其催化活性及循环利用率。(2)多层级双孔结构TiO2-Au负载型光催化剂的表征及催化性能研究。对该催化剂的形貌结构、胶体及表面性质进行表征,用于描述其在制备过程中形貌、孔结构、亲疏水性、表面化学、粒度及Zeta电位的变化。接着对该催化剂的光电性能检测,研究了其元素化学价态、光生载荷子的分离及迁移性能。随后,将该催化剂应用于有机染料罗丹明B的可见光催化降解。研究结果表明,该催化剂具有优异的可见光催化降解及循环使用性能。最后,对该催化剂的可见光催化降解机理进行探讨,并对降解过程起主要作用的活性基团进行了探索。
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