石墨单晶体的离子辐照缺陷与各向异性尺寸变化研究

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石墨作为模块式高温气冷堆中的堆芯结构材料,其辐照寿命决定了反应堆的寿命,尽可能提高石墨的耐辐照能力是高温堆发展的关键因素。为了深入理解石墨的辐照损伤机理,本论文探究了纳米量级厚度的薄层高定向热解石墨(HOPG)的离子辐照效应。选用He、C、Ar三种离子以制造不同的缺陷浓度。通过SRIM软件模拟离子束与石墨的相互作用,进行辐照剂量dpa的计算。利用拉曼光谱和高分辨透射电子显微镜系统地探究了石墨晶体中辐照缺陷的产生和在退火条件下的演变规律。同时利用原子力显微镜精确测量石墨晶体的尺寸,研究了离子辐照下石墨单晶的真实尺寸变化规律。SRIM软件模拟离子注入石墨的计算结果表明,Full Cascade和K-P模式计算得到的dpa分布曲线基本一致。两种模式之间的差异与入射离子的质量有关,随着入射离子质量的增加而降低;而两种模式之间的差异与入射离子的能量无关。利用不同的离子辐照条件在石墨晶体中制造了一系列不同程度的辐照损伤。当表面辐照剂量达到0.035 dpa时,拉曼光谱的D峰、G峰开始融合,达到0.35 dpa时,拉曼光谱的D峰、G峰完全融合。退火效果与辐照损伤程度有关,当辐照后D峰、G峰没有融合时,1000°C退火可使缺陷完全恢复;一旦D峰、G峰开始融合,需在1600°C退火才能使缺陷完全恢复;当辐照后D峰、G峰完全融合时,1600°C退火也无法使缺陷完全恢复。同时微观结构的研究表明,当100 nm HOPG中平均辐照剂量为0.01 dpa,石墨层出现弯曲,仍保持堆叠有序性;在0.1 dpa时,变成纳米晶石墨结构,经1600°C退火层状结构基本恢复;达到1 dpa时,基层被分割成很多小段,碎片层在方向上随机化,1600°C退火后仍存在较多的位错。辐照缺陷引起石墨单晶体沿c轴方向尺寸膨胀,当平均辐照剂量小于0.1 dpa,c轴尺寸呈线性膨胀;当在0.1~1.2 dpa时,尺寸增长速率减小;当平均辐照剂量为1 dpa时,c轴方向的尺寸变化可达近40%。辐照缺陷引起石墨单晶体沿a轴方向尺寸收缩,高剂量辐照下薄层HOPG面积收缩可高达50%~70%。采用薄层HOPG作为研究对象,最大程度地排除了Mrozowski裂纹对尺寸变化的干扰。由于C+和Ar+辐照下石墨片层与硅基体相互作用出现了边缘效应,使用TEM测量石墨晶体辐照后的实际厚度,当平均辐照剂量为4.46 dpa时,石墨晶体在辐照前后沿c轴方向尺寸变化61.23%;当平均辐照剂量为39.73 dpa时,沿c轴尺寸变化可高达116.5%。
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