N₂O可用作助燃剂、火箭氧化剂和麻醉剂,曾长期被认为是一种对环境无害的气体。近年来,随着认识的不断深入,人们发现N₂O不仅会破坏臭氧层,且具有显著的温室效应,其温室效应潜能值分别为CO₂、CH₄的310倍和21倍。在《京都议定书》和《巴黎协定》等涉及温室气体限排文件规定的基础上,2016年国务院“十三五”控制温室气体排放工作方案强调,进一步加大对N₂O等非CO₂温室气体控排力度。目前,大气中N₂O浓度正以每年0.2%⁰.3%的速度上涨。因此,N₂O的控制排放和消除已成为各国需要共同面临的严峻问题。对于N₂O消除,将其直接催化分解为N₂和O₂是最高效的方法,其核心在于选择合适的催化剂。常见的N₂O分解催化剂包括贵金属、分子筛和金属氧化物,其中金属氧化物催化剂因其制备方法简单易行,组成结构易于调控,催化活性相对优异,且价格低廉,受到研究人员的青睐。作为最常用的尖晶石氧化物——Co₃O₄,通过对其进行掺杂碱金属（K,Na）、碱土金属（Ca,Mg）或过渡金属（Ti,Ni）改性等方式可明显提高其催化N₂O分解性能。Y₂O₃具有较高的稳定性和适宜的碱性,常作为载体或助剂用于CO氧化和甲烷氧化等反应,并对催化体系产生促进作用。但目前为止,关于Y₂O₃对Co₃O₄结构及催化N₂O分解性能影响的研究鲜有报道。本文分别以Co（NO₃）₂·6H₂O水溶液和Y₂O₃硝酸溶液为钴源、钇源,采用沉淀法和共沉淀法制备了Co₃O₄和Y₂O₃-Co₃O₄催化剂,以N₂O催化分解为模型反应,在连续流动微反应装置上考察了其催化N₂O分解性能。通过N₂-physisorption、XRD、TEM、Raman、FT-IR、H₂-TPR、XPS、O₂-TPD和CO₂-TPD等手段进行系统表征,探究了Y₂O₃的添加对催化剂结构、织构和表面性质,及其催化N₂O分解活性的影响。在此基础上,对Y₂O₃-Co₃O₄催化剂进行还原-氧化预处理,探讨了还原-氧化预处理对催化剂结构和催化性能的影响规律。得到的主要结论如下:1.Y₂O₃对Co₃O₄催化剂结构及其催化N₂O分解性能的影响当原料气组成为0.1%N₂O/Ar,GHSV为10000 h^-1时,Y₂O₃-Co₃O₄催化剂可在360℃时达到100%N₂O转化率,低于Co₃O₄的400℃。当原料气中引入2 vol%O₂或2.3 vol%H₂O后,Y₂O₃-Co₃O₄的催化活性仍高于Co₃O₄。表征结果表明,在Y₂O₃/Co₃O₄界面处Y和Co氧化物之间存在相互作用,致使Y₂O₃-Co₃O₄的平均粒径减小,比表面积增大,表面碱性增强。同时,Y₂O₃-Co₃O₄显示出更强的Co²⁺还原能力和表面氧物种的脱附能力,因而Y₂O₃的添加使Y₂O₃-Co₃O₄催化剂表现出更优异的N₂O催化分解活性。2.还原-氧化预处理对Y₂O₃-Co₃O₄催化剂结构及其催化N₂O分解性能的影响当原料气组成为0.1%N₂O/Ar,GHSV为10000 h^-1时,与Y₂O₃-Co₃O₄相比,经还原-氧化预处理的Y₂O₃-Co₃O₄-RO催化剂N₂O催化分解活性进一步提高,可在320℃时达到100%N₂O转化率,低于Y₂O₃-Co₃O₄的360℃。当原料气中引入2 vol%O₂或2.3 vol%H₂O后,Y₂O₃-Co₃O₄-RO仍表现出优于Y₂O₃-Co₃O₄的催化活性。表征结果表明,还原-氧化预处理过程中催化剂发生结构重构,不仅导致催化剂结晶度降低,晶粒尺寸减小,尤其是削弱了Co-O键,增强了催化剂表面的氧脱附能力,因而使得其催化N₂O分解性能提高。