纳米吸附材料的设计、制备及对水中氟离子去除机理研究

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地下水中高氟污染严重威胁生态环境和人类的身体健康,影响社会的发展与进步。针对地下水中的微污染物氟离子的去除势在必行且迫在眉睫,而且研究开发高效、稳定、低成本的去除技术对地下水中氟离子的去除具有重要的科学意义。然而,目前研究的吸附剂大多基于羟基交换的吸附机理,受实际复杂地下水中的pH值和共存离子的影响比较大,阻碍了该类吸附剂在实际中的广泛应用。因此,设计、开发新的基于对氟离子吸附的新机理吸附剂,对吸附剂的实际应用尤为重要。基于上述问题,本论文旨在设计、制备金属氧化物或复合物纳米材料,调控其材料形貌,使其应用于模拟地下水中氟离子的吸附去除。研究在复杂模拟地下水环境中纳米金属氧化物或复合物吸附剂对无机微污染物氟离子的吸附性能,此外进一步探讨金属氧化物或复合物纳米材料作为高效除氟剂的吸附机制。本论文的主要研究内容如下:(1)以简单共沉淀法合成了Fe-Al-Mn三金属纳米复合氧化物,并将其作为吸附材料研究了去除模拟地下水中氟离子的吸附特性。研究探讨了Fe-Al-Mn三金属纳米复合氧化物吸附材料的表面形貌、组成以及对地下水中氟离子吸附机理,考察了不同pH值和不同温度下对氟离子去除效果的影响。研究表明Fe-Al-Mn三金属纳米复合氧化物具有很强的氟离子吸附性能,其吸附机理是吸附材料表面的羟基交换:Fe-Al-Mn三金属纳米复合氧化物对氟离子的吸附为自发的吸热过程。根据以上的研究结果推测Fe-Al-Mn三金属纳米复合氧化物是一种具有很强实际应用前景的氟离子吸附剂。(2)成功设计合成了一种新的环境友好型的微纳分级结构花状MgO/MgCO3复合物氟离子吸附剂,并将其应用于模拟地下水中氟离子的吸附去除。研究探讨了微纳分级结构花状MgO/MgCO3复合物材料的表面形貌、组成以及对模拟地下水中氟离子的吸附性能,重点研究了其对氟离子的吸附机理,考察了不同pH值和不同干扰离子对氟离子的吸附效果的影响。研究表明微纳分级结构花状MgO/MgCO3复合物具有优异的氟离子吸附性能,在平衡浓度为50 mg/L时,吸附剂的吸附容量达到了149mg/g;吸附剂具有较宽的pH值适用范围(5-11);共存离子影响实验结果表明除了P043-对氟离子的吸附影响较大外,模拟地下水中其它共存阴离子对氟离子的吸附几乎无影响。另外,吸附机理分析知,微纳分级结构花状MgO/MgCO3复合物材料对氟离子的吸附是通过吸附剂表面的C032-和OH-与模拟地下水中的氟离子交换实现的,这也是吸附剂具有较宽的pH值适用范围和较强的抗离子干扰能力的原因。(3)设计、制备了一种新的均一尺寸的CeCO3OH纳米球吸附剂,并应用于模拟地下水中氟离子的吸附去除研究。研究探讨了CeCO3OH纳米球吸附剂的表面形貌、组成以及对地下水中氟离子的吸附性能,考察了不同pH值和不同干扰离子对氟离子的吸附效果的影响,重点研究了其对氟离子吸附机理。研究表明CeCO3OH纳米球吸附剂对氟离子的吸附满足准二级动力学模型,等温吸附满足Langmuir模型拟合,具有很强的氟离子吸附能力,pH为7±0.2的条件下Langmuir模型拟合最大吸附容量达到45 mg/g;该吸附剂具有很宽的pH值适用范围(3-10);共存离子影响实验结果表明除了C032-对氟离子的吸附影响较大外,模拟地下水中的其它共存阴离子对氟离子的吸附几乎无影响。分析吸附机理知,CeCO3OH纳米球吸附剂对氟离子的吸附是通过吸附剂表面的C032-和OH-与模拟地下水中的氟离子交换以及吸附剂表面的静电作用实现的,致使吸附剂具有较宽的pH值适用范围和较强的抗离子干扰能力。此外,该吸附剂在低的初始氟离子浓度下对模拟地下水中氟离子具有高的吸附去除率,表明该纳米材料具有很强的实际应用前景。
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