硫化钼基催化剂的设计与制备及其合成气制低碳醇性能研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:nobita8371
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低碳醇是一种良好的汽油添加剂,但目前通过合成气直接转化成低碳醇由于其较低的催化效率仍具有很大挑战。论文通过调变催化剂中的金属元素等手段提升了催化剂合成低碳醇性能。论文报道了表面活性剂包覆水热法合成的以Zn改性Mg Al氧化物作为载体的KNiMoS催化剂。Zn的引入减少了催化剂的强酸量,也减弱了载体与活性组分间的相互作用来调节催化剂的还原性,硫化度和MoS2的分布和堆垛度。K,NiMoS/Zn0.35Mg0.35Al0.3展现了合适的酸性,高的还原性和硫化度,同时也含有较高的双层MoS2比例(43%)和高度协同作用的NiSx相和KNiMoS相,从而实现了总醇选择性(56.5%),其中C2+醇的选择性为82.2%的高活性。本研究提供了一种高效的方法可以同时调节催化剂的酸性和载体与活性组分间的相互作用,从而提高了催化剂通过合成气直接合成低碳醇的性能。论文还采用共沉淀和浸渍法,以ZnAl混合氧化物为载体,制备了高分散的KNiMo基催化剂。设计出了具有多层K-MoS2催化剂,分别具有良好接触的MoS2和KNiMoS相,此结构有利于通过CHx的β插入和CO插入增强链增长和C2+醇的生成。通过调整K/Mo比,或得了不同MoS2和KNiMoS相组成的催化剂,可有效抑制烃和CO2的形成。结果显示,0.6KNiMoS/ZnAl拥有适宜的MoS2相和KNiMoS相比,并且也有较多的双层MoS2(33.7%)和NiSx与K-Ni-Mo之间的高协同作用,促进了链增长和非解离CO分子的吸附,从而有着高的总醇选择性(69.8%)和高的C2+醇空时产率(78.6 mg/gcat/h)。
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