【摘 要】
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电化学传感器由于具有成本低廉、操作方便、可微型化等优点在医学、环境、工业等领域有着越来越广泛的应用;然而它也有诸如制备过程繁琐、长期稳定性差、灵敏度不够高等缺点,
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电化学传感器由于具有成本低廉、操作方便、可微型化等优点在医学、环境、工业等领域有着越来越广泛的应用;然而它也有诸如制备过程繁琐、长期稳定性差、灵敏度不够高等缺点,因此简化制备过程、制各性能优异且能商品化的电化学传感器有着很好的研究前景。 石墨烯(GN)是一种近年来研究较热的二维碳纳米材料,它具有超大的比表面积、优异的导电能力、很高的载流子迁移率、良好的机械性能以及较大的光吸收率等性能,这些性能使得它在电化学传感器中有着较大的潜在应用价值。 受贻贝分泌的粘性蛋白质结构的启发,研究人员发现多巴胺(DA)聚合过程中的聚多巴胺(PDA)具有较好的粘附作用,能在多种无机、有机材料表面成膜,另外由于聚多巴胺上含有大量的酚羟基和氨基等基团,这为其进一步的修饰反应提供良好基础。 本文以多巴胺及氧化石墨烯为原料,利用电化学这种绿色、环保的实验手段,充分地将聚多巴胺、石墨烯的优点结合,原位地制备出具有稳定性好、灵敏度高、响应性快、线性检测范围宽且检出限低等优异性能,可对H2O2进行检测的电化学传感器。当将葡萄糖氧化酶引入该系统后,制得一种具有类似优异性能的葡萄糖电化学生物传感器。本文所提出的修饰电极的制备方法具有绿色、环保、成本低廉、简单易操作等优点,是一种可应用于制备其他酶型电化学传感器的普适方法。 本文主要研究内容如下: (1)以多巴胺及自制的氧化石墨烯(GPO)为原料,依次通过电化学氧化和电化学还原的方法原位地氧化、还原电极表面的DA-GPO复合物,制得聚多巴胺-石墨烯/金(PDA-GN/Au)修饰电极。采用SEM、TEM、AFM、FT-IR、电化学方法包括EIS、CV等表征手段进行了表征及检测,表明原位电化学处理方法的有效性及合理性。对H2O2的检测表明制备的PDA-GN/Au修饰电极是一种具有线性检测范围宽、检出限小、灵敏度高、响应性快等优点的无酶H2O2电化学传感电极。 (2)将葡萄糖氧化酶(GOD)引入PDA-GN体系,制得PDA-GOD-GN/Au酶修饰电极,采用SEM、TEM、FT-IR、XRD、EIS、CV等表征手段进行了表征和检测,其结果显示电化学处理后酶的活性未被破坏,修饰电极对葡萄糖的检测性能得到改善,进一步表明电化学处理过程对于酶修饰电极的制备的可行性。PDA-GOD-GN/Au修饰电极对葡萄糖有优异的检测性能,具有如检出限低、响应性快、米氏常数小等优点。本文所提出的基于聚多巴胺和石墨烯的“一锅法”可为构建其他类型酶电化学生物传感器提供借鉴。
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