随着工业化时代的到来,空气污染问题日益严峻,如汽车尾气、工业废气的排放,使得空气中一氧化碳(CO)以及甲醛、甲苯等挥发性有机物(VOCs)的含量超标,对生态环境和人们的身体健康造成了极大的危害。催化氧化技术是将CO和VOCs氧化为无害的小分子物质,无二次污染且成本低、效率高,成为最有效的处理方法之一。截至目前,负载型贵金属纳米复合材料由于其独特的优势,如降低贵金属的用量节约成本、催化活性较高等,成为了环境修复领域中的研究重点。然而,在以往的研究报道中仍然存在一些问题和难点:1、如何选择合适的载体材料并对其进行形貌调控和表面改性;2、如何设计一种简单易行的方法保持贵金属纳米颗粒的高稳定性和高分散性;3、如何实现催化材料的多功能化(吸附、检测、催化有效结合)提高应用价值;4、如何实现粉末催化剂的固定化以及回收利用,因此研究设计高效、稳定、可重复使用以及多功能化的催化材料是具有极其重要意义的。基于以上存在的问题,本论文以CO、甲醛、甲苯为模型污染物,旨在通过简单可行的方法构建高性能、多功能的负载型贵金属纳米催化剂,即以贵金属(Au、Ru、Pt、Pd)为主体催化材料,表面积较大的孔材料(如介孔碳球、介孔二氧化硅、石墨烯等)或者金属氧化物(如Co3O4、CeO2、NiCo2O4等)为载体材料,采用有效的方法合成高度分散和稳定的贵金属纳米颗粒、完成载体材料的形貌调控、实现催化剂的表面改性以及固定化和功能化,增加接触面积,提高催化性能和催化速率,拓宽其在环境修复领域中的应用。具体工作主要围绕以下几个方面展开:(1)通过简单的乳液聚合以及热处理的方法,成功合成了中空介孔碳纳米球,然后利用碳纳米球的孔道作为容器,通过真空辅助的方法将Au3+吸附到孔道中去,再置于含有CO的催化氛围中,利用CO的还原性,完成金纳米颗粒的负载,并用于持续催化氧化空气中的CO。在合成过程中,催化剂的制备以及CO的去除形成了一个连续的过程,优化了合成步骤。同时金纳米颗粒被限域在孔道中,达到了分布均匀、尺寸均一的效果,其平均直径为2.2 nm,在340℃下CO的转化率约为62%。利用载体的孔道固定贵金属纳米颗粒,解决了其易团聚的问题,为制备高分散、高稳定的贵金属纳米颗粒提供了一种可行有效的方法。(2)为了实现常温高效催化,选择贵金属钌负载到石墨烯上并形成气凝胶,再通过层层自组装,将Cu基金属有机框架(HKUST-1)修饰到材料表面。贵金属钌分布均匀、尺寸均一,平均直径约为5 nm,为常温催化提供了基石;石墨烯气凝胶的大孔结构为气体的传输与扩散提供了路径;HKUST-1对CO具有吸附作用,可以富集CO,提高催化剂周围CO的瞬时浓度,进而提高反应速率。本工作成功制备了吸附催化一体的功能型复合材料,预处理后,常温即可实现CO的完全去除,且48h内活性没有明显降低,在处理CO污染方面有着良好的应用前景。(3)CO无色无味,泄漏后很难被发现,因此实现CO的可视化迫在眉睫,通过真空辅助的浸渍法成功制备了负载贵金属铂的中空介孔二氧化硅纳米球,然后利用硅胶将其与显色探针(双核铑配合物)结合,双核铑配合物对CO具有较好的选择性和颜色响应性,CO一旦泄漏,可以迅速发生肉眼可见的颜色变化,而且过程可逆,实现了检测催化一体的功能型复合材料的制备。同时贵金属Pt被限域在介孔二氧化硅的孔道中,大小均一、分布均匀,具有较好的稳定性和催化活性,150℃下可实现CO的完全转化。此外,通过密度泛函理论(DFT)进一步探索了贵金属铂在CO催化氧化中的反应活性位点,为设计高活性催化剂提供了可能,增加了其在废气治理中的应用价值。(4)除了CO,甲醛也是室内空气污染的一个主要方面。研究表明,金属氧化物与贵金属之间存在协同作用,可以提升催化性能,因此制备了负载金的铈钴双金属氧化物催化剂,用于甲醛的治理。制得的铈钴双金属氧化物具有有序纳米管阵列结构,增加了比表面积;贵金属金纳米颗粒高度分散、尺寸均一;与石墨烯复合形成气凝胶材料,成功实现了粉末催化剂的固定。为了探究CeO2和Co3O4之间的协同作用,比较了不同的Ce/Co摩尔比对催化性能的影响,研究发现,当Ce/Co的摩尔比为3:1时,可以有效的促进氧的迁移和金的活化,展示出最佳的催化性能,60℃下甲醛达到100%的转化,稳定时长高达48 h。(5)尖晶石型氧化物中的两种金属离子分别位于四面体和八面体的位置上,二者之间存在着电子交换,有利于催化性能的提高。因此,通过硬模板法制备了中空结构的钴酸镍纳米球,将贵金属钯负载到表面(Pd/h-NiCoOx),研究其对空气中甲苯的催化性能。中空钴酸镍纳米球(h-NiCoOx)具有较高的比表面积、丰富的表面羟基、少量的氧空位,这些因素使其在催化甲苯中表现出了优异的性能,250℃下可以实现甲苯(500 ppm)的100%转化;贵金属钯的负载又大大降低了反应的活化能和温度,提升反应活性,甲苯完全转化的温度被进一步降低到190℃。该工作通过形貌调控以及表面改性来优化载体材料,并研究了表面羟基以及比表面积对于催化活性的影响,为快速合成高活性载体提供了依据。