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地下水源氟污染是重要的饮用水质安全问题，在我国北方地区和世界上许多国家都比较普遍。饮用水除氟是国内外广泛关注的课题，同时也是迄今为止国内外尚未很好解决的重要难题。混凝和吸附是常用的除氟方法，但是混凝、吸附过程中除氟过程与机理的研究仍显不足，尤其对混凝剂和吸附剂与氟的形态相互作用关系、混凝与吸附过程中铝和氟的形态转化过程研究较少。本文围绕混凝和吸附除氟过程中铝氟形态变化与转化过程，结合不同水质与工艺条件下除氟效果，研究了铝氟各形态之间作用关系和凝聚吸附除氟机理，并对除氟应用技术进行了探讨。本文主要研究结果如下：
⑴建立了游离态氟、络合态氟的定量分析方法，确定了除氟过程中不同形态氟的浓度与比例变化规律，并研究了铝氟络合对混凝过程除氟效果的影响。降低pH值或提高F-浓度均有利于铝氟络合反应的发生，但是，铝氟络合比例过高时也可能导致铝离子溶出或残留铝浓度加大，反而对总氟去除造成不利影响，因此，控制适当的氟铝比除氟是实现除氟的重要因素之一。在氟铝比合适且水中碱度充分的条件下，与Al(OH)3絮体吸附过程相比，铝氟预先络合的混凝过程具有更高的除氟能力和更快的除氟速率，证实铝氟络合能够有效促进氟的去除。随后研究了铝氟络合对单体铝离子(Al3+)水解过程的影响。采用自动电位滴定仪缓慢滴加碱溶液，研究了不同初始F-浓度下铝离子水解过程。由于F-可替代OH-与铝发生反应并形成铝氟络合体，从而导致在较低OH-的条件下就可发生铝盐沉淀。SEM-EDAX、FTIR和XPS的表征发现混凝除氟过程产生的絮体与Al(OH)3絮体及其吸附氟后的絮体有明显区别；混凝除氟过程中生成铝氟络合体，并进一步形成Al-F-OH共沉淀，水中的氟在三者的共沉淀过程中得以去除。
⑵研究了不同pH值和F-浓度下F-与不同形态铝盐之间的相互作用，探索了F-存在对铝形态转化规律的影响，进而探讨不同铝系絮凝剂(AlCl3、PAC和Al13)除氟效果的差异。研究显示，三种絮凝剂除氟的最佳pH范围为6～7，且在该条件下絮凝剂之间没有显著差别。与PAC和Al13相比，AlCl3的除氟效果受pH值和氟浓度的影响更大。F-的存在对絮凝剂水解过程有重要影响，Al-Ferron结果表明，体系中存在F-时，AlCl3水解过程中Ala含量减少而Alc含量增加；对比而言，PACl和Al13水解过程中Ala和Alc含量增加，Alb含量减少。AlCl3和PACl在除氟性能上的差异和铝氟形态变化过程说明二者在除氟机理上存在明显不同。AlCl3投加到水中后单体铝是最主要的铝形态；单体铝在中性条件下主要通过络合沉降实现氟的去除，而在碱性条件下离子交换则是主要作用机制，上述作用受pH值和铝氟络合的影响较大。对比而言，具有丰富铝形态的PACl使得混凝除氟过程中具有电中和，离子交换，络合沉降和网络卷扫等多种作用机制，保证了聚合态絮凝剂在不同条件下的稳定除氟效果。
⑶在不同pH值和煅烧温度下合成制备了五种不同类型的氧化铝，进一步对比研究了具有不同铝形态特征与表面特性的活性氧化铝的除氟性能与机理。氧化铝的吸附行为与氧化铝的类型和实验条件有关。测定了不同活性氧化铝的阴离子交换容量(AEC)和表面零电荷点PZC，研究证实，活性氧化铝除氟不仅仅通过离子交换作用得以实现，而静电吸引和化学吸附也是重要的除氟作用。进一步的研究表明，氧化铝类型及其表面酸碱性等表面特性对氧化铝吸附和离子交换除氟过程有重要影响。两类氧化铝具有不同的除氟机理：酸性氧化铝表面的OH-和交换位点均可与水中F-进行置换，F-浓度较低时，可通过与表面Cl-的交换作用同时吸附水中F-和OH-，而F-浓度较高时，OH-和Cl-都参与F-的交换过程；碱性氧化铝的离子交换位主要由表面OH-提供，F-与OH-之间的交换是主要作用；上述表面特性与除氟机理的不同使得酸性氧化铝具有更好的除氟效果。
⑷围绕饮用水除氟工程的需求，以上述研究为基础制备了具有丰富比表面积和活性吸附位点的新生态氧化铝，并系统研究了其静态和动态除氟性能。结果表明，新生态氧化铝制备过程中所用碱量和碱的类型对新生态氧化铝的微观结构、组成和除氟效果有直接影响。新生态氧化铝对吸附除F-的最佳pH值为6-7，吸附过程可用Langmuir方程进行描述，平衡吸附容量可达到149 mg/g；吸附过程在30min内基本达到吸附平衡，且吸附过程符合准二级动力学模型。动态实验表明，增大载体孔隙率、降低滤速、延长空床停留时间有利于除氟效果的提高；在进水F-浓度为1.6 mg/L、滤速为3m/h时，吸附剂平均平衡吸附量为23mg/g，远高于传统活性氧化铝的吸附量；针对实际含氟地下水的现场试验结果也证实新生态氧化铝吸附工艺具有较好的除氟效果。