氮化碳基复合催化剂的制备及其光催化性能研究

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C3N4由于其结构稳定,禁带宽度适中,易制备等特点越来越受到研究者的关注,是一种性价比较高,应用前景广阔的光催化剂。然而C3N4的活性较低,本论文从改善C3N4光催化剂光生电子空穴复合速率,提高其比表面积以及改善其较低的可见光利用率三个方面入手,进行了改性处理,分别复合尖晶石结构、Ag等离子体、类钙钛矿型化合物,得到具有较高催化活性与稳定性的新型复合光催化剂。主要内容如下:  1.以尿素为原料,高温煅烧获得C3N4样品,将其与硝酸铜及硝酸铁混合水热合成CuFe2O4/C3N4复合光催化剂。利用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、比表面和孔结构的测定(BET)和光致发光(PL)等方法对复合光催化剂进行表征。以罗丹明B为探针,研究复合光催化剂在可见光下对其的光催化降解性能。可见光光催化实验表明,当CuFe2O4含量为50%(CFCN0.5)时,其光催化降解罗丹明B效果最好。其可能的光催化降解机理为:CuFe2O4与C3N4复合后,有效促进了光生电子空穴对的分离,提高了其光催化的活性;同时,光生电子和H2O2反应生成的羟基自由基(·OH)也促进了其光催化降解染料的活性。  2.以三聚氰胺为原料,高温煅烧制备C3N4样品,通过原位还原将Ag颗粒负载在C3N4/RGO复合物上制得Ag/C3N4/RGO复合光催化剂。利用XRD、FTIR、TEM、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)、PL、瞬态光电流等方法对复合光催化剂结构、表面形貌和光吸收性能等方面进行表征。以甲基橙为探针,研究复合光催化剂在可见光下的光催化降解性能。可见光光催化实验表明,Ag/C3N4/RGO复合光催化剂具有优异的光催化性能,Ag/C3N4/RGO的反应速率分别为C3N4、Ag/RGO、C3N4/RGO、Ag/C3N4的12.3、7.2、5.1和3.7倍。探讨了其生长机理和光催化降解机理:增强的光催化性能归因于增强的可见光吸收和通过沉积Ag颗粒和复合RGO纳米片而导致提高的光生电子空穴对的分离。  3.以三聚氰胺为原料,高温煅烧制备C3N4样品,以Bi(NO3)3·5H2O和NaMoO4·2H2O为前驱体,通过水热方法制得Bi2MoO6/C3N4复合光催化剂。采用XRD、FTIR、TEM、UV-vis DRS、PL、瞬态光电流等方法对复合光催化剂结构、表面形貌、光吸收性能等方面进行表征。以罗丹明B为探针,考察复合光催化剂在可见光下的光催化降解活性。可见光催化实验表明,在Bi2MoO6含量为70%时(BC7),其光催化降解性能最好。与单纯Bi2MoO6,C3N4相比,BC7表现出了优异的光催化性能。增强的光催化性能归因于可见光吸收强度的增加,同时通过Bi2MoO6和C3N4的复合,提高了复合材料的光生电子空穴对的分离,从而能够生成更多的活性物质,提高其光催化性能。
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