聚氨酯是合成树脂材料的重要代表，由于其传统原材料异氰酸酯的有毒性和湿敏性，需要改良性能，探索更绿色环保的新途径。环碳酸酯和多元胺是制备聚氨酯的绿色方法。而且得到产物可以形成分子内氢键而具有比传统聚氨酯更好的耐水解性。这种有望替代传统聚氨酯材料的新化合物还未实现大规模的商业化应用。高分子材料的模拟是一个行之有效的方法。它具有开发周期短，实验速度快易操作的特点，同时避免人力物力的浪费。人们对新的化学反应的要求总会走到机理层面，单纯的合成方法只能积累经验数据。更多的信息需要模型和理论对反应过程和分子结构进行解释，来帮助人们去更好理解结构与性能的关系，从而在性能与应用方面得到突破。本文通过制备一种非异氰酸酯聚氨酯并表征相关参数，探索了合成环碳酸酯的工艺条件，然后提出两个关于线性非异氰酸酯聚氨酯（NIPU）模型来初步表明NIPU体系结构与性质的关系，并用模型预测玻璃化转变温度，这一重要的高分子物理量，以期对日后的具有工程价值的交联NIPU制备提供一定的指导。首先，以乙二醇二缩水甘油醚通过两步法合成线型NIPU。两步法即，第一步生成乙二醇二缩水环碳酸酯；第二步通过生成的环碳酸酯作反应物制备NIPU。环碳酸酯的最适工艺条件为反应的最佳条件为：反应温度为120℃，CO2压力为2.5MPa，催化剂为三苯基膦，反应时间为8小时。然后，以旋转异构态（RIS）为理论基础，通过Monte Carlo法选出具有代表性的构象链，然后通过寻找能量最优结构以模拟真实的线型NIPU聚合物体系。建立了模型之后模拟实际环境，对体系进行淬火处理。也就对是处于高温下的分子，快速冷却，生成的是无规则的玻璃态。使用Materials Studio材料模拟软件进行相关分子结构的建模，并使用软件提供的模块模拟淬火过程，对得到温度和体积的数据作图求得玻璃化转变温度，结果表明该模型对具有柔性结构的线性NIPU具有较好地预测能力，对于含有苯环的刚性结构的线性NIPU具有正偏差。最后，根据上述提出的计算模型的不足，提出一个适于小型计算机的探索性的计算模型，对小分子手动成键，成键后的分子链在数量上小于第二章的元胞，并加入作者编制的程序代码以期加快模型开发效率。结果表明由于原子数量的大为减少，使得含有更少原子的模型在精度上有所下降，目前不如第二章提出的模型准确，有一定的偏差。