论文部分内容阅读
伴随着工业化和城镇化的高速发展,汞在人们生产生活中的应用日益广泛,汞污染问题越来越受到人们的重视。煅烧黄铁矿由于高活性以及表面多孔结构,在含汞废水处理方面具有广阔的应用前景。本文以安徽铜陵硫铁矿的天然黄铁矿为原料,通过在氮气气氛不同温度下煅烧,制备多孔磁黄铁矿样品。通过XRD、TG、FE-SEM等手段,对煅烧黄铁矿产物的相变规律进行了分析。通过静态实验考察了煅烧温度、初始浓度、溶液初始pH值和离子强度、固液比、反应时间、反应温度等因素对除汞效果的影响,并通过产物的XRD、FTIR、Raman、XPS、SEM等表征分析,对煅烧黄铁矿的除汞性能和除汞机理进行探究。通过煅烧黄铁矿和天然铁硫化物(黄铁矿、胶状黄铁矿、磁黄铁矿)的动态柱对比实验,对煅烧黄铁矿持续去除水中汞离子的能力进行了考察。结果表明:(1)天然黄铁矿在氮气气氛下煅烧后,热分解表面出现了多级孔结构。随着煅烧温度(550~800~oC)的升高,黄铁矿的相变过程为:黄铁矿,单斜磁黄铁矿,六方磁黄铁矿,陨硫铁。其中,600~oC煅烧产物表面孔隙结构最丰富。(2)静态实验结果表明,综合考虑制作成本和除汞效率,600~oC煅烧产物(MPy-600)为最佳的除汞材料。MPy-600对汞的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,其最大吸附量为148.65 mg/g。当pH值从2增加到6,MPy-600对Hg(Ⅱ)的吸附量呈上升趋势。离子强度的增加使得Hg(Ⅱ)的吸附量增加,表明反应主要受外表面络合作用的影响。当固液比为0.4 g/L时MPy-600除汞效果为最优。动力力学数据表明,汞离子吸附过程更加符合准二级动力学模型(R~2=0.995),可知吸附类型属于化学吸附。热力结果表明,反应过程是自发且吸热的过程。经过一系列表征分析可知,MPy-600除Hg(Ⅱ)的主要机理为汞离子与材料之间发生化学反应,在MPy-600表面形成HgS沉淀将Hg(Ⅱ)固定下来,反应过程中也伴随着表面络合和吸附等反应的发生。(3)煅烧黄铁矿(MPy)和天然铁硫化物(黄铁矿、胶状黄铁矿、磁黄铁矿)的动态除汞实验表明,MPy除汞效果明显优于天然铁硫化物。MPy动态柱穿透前出水Hg(Ⅱ)浓度远低于污水综合排放标准(0.05 mg/L),去除率保持在99%以上。当处理量为柱床体积3274倍时,动态柱发生泄漏。MPy动态柱Hg(Ⅱ)的固定量为10.45 mg/g。