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随着晶体管的进一步小型化，由于存在漏电流，传统的SiO2已经无法满足下一代金属氧化物半导体场效应管(MOSFET)的栅介质要求。为了继续维持摩尔定律预测的发展速度，人们迫切需要找到一种更加合适的高介电材料(即High-k材料)，以取代SiO2作为晶体管的栅介质。可以说，将来理想的High-k介质的成功研究与应用必将极大地推动半导体技术的快速发展。正因为如此，这些年来有关High-k介质的研究已经成为微电子领域里最关键的热门课题。本课题为德国教育科学研究部(BMBF)的MEGAEPOS科研项目的分支课题，主要目的为寻找合适的、用于下一代晶体管的栅介质材料。
在本论文的工作中，我们利用先进的超高真空分子束外延技术(UHV-MBE)成功地在Si基底上制备了三种氧化物纳米薄膜材料：Gd2O3、Nd2O3以及二者的复合体(GdxNd1-x)2O3。通过原位RHEED、同步辐射光源衍射(GIXD掠角衍射倒易图扫描和线扫描、θ-2θ扫描等)、HRXRD(θ-2θ扫描、φ扫描、摇摆曲线扫描等)、HRTEM(HRTEM观察、EDX分析、电子衍射分析等)、XRR等手段深入地研究了这些薄膜的生长情况，研究结果表明：
(1)Gd2O3可以以高质量的晶体结构外延生长在4°斜切的Si(100)表面上。通过对比分析发现，Gd2O3薄膜在Si(100)基底上的生长与基底表面的台阶结构有很大关系。干净的、未处理的Si(100)基底表面上存在单原子层台阶结构，而经过1150K/15min热处理后的Si(100)基底表面则转变为单一的双原子层台阶结构。在这两种台阶结构上，生长的Gd2O3薄膜均为立方相的方铁锰矿晶体结构，空间群为Ia-3，且均以[110]为面外方向。但是不同的是，在未处理的Si(100)表面上，Gd2O3以互相垂直的双晶畴结构生长，而在热处理后的Si(100)表面上，Gd2O3以单晶畴结构生长。前者与基底的匹配关系为：面外[110]Gd2O3//[100]si，面内[001]Gd2O3//[011]si和[110]Gd2O3//[011]si；后者与基底的匹配关系为：面外[110]Gd2O3//[100]si，面内[001]Gd2O3//[011]si。
(2)Gd2O3可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。在Si(111)-(7×7)再构表面上，生长的异质结构的各界面和表面的粗糙度均小于0.6 nm，生长的Gd2O3薄膜为立方相的方铁锰矿结构，空间群为Ia-3，且是以[111]为面外方向生长的。非常重要的是，生长的薄膜中未出现多个晶畴，而是显示出高质量的(111)单晶性能。薄膜立方晶格与Si立方晶格在面内方向存在180°旋转，为A/B匹配结构，匹配关系为：面外[111]Gd2O3//[111]si，面内[110]Gd2O3//[110]si。在本课题中还利用同步辐射掠角衍射(GIXD)绘制了Gd2O3(111)在面内方向的360°倒易空间图，详细直观地解释了其立方单晶体结构。薄膜和基底匹配非常好，在面内[(1)10]si和倾斜[1(1)3]si方向的失配率分别为-0.1％和-0.2％(相对于2asi)，这证明了利用MBE外延生长的Gd2O3晶格比Si晶格略小的结论。10.89 nm厚的Gd2O3薄膜的晶格在面内方向产生了拉伸应变，在面外方向产生了压缩应变，薄膜晶格中发生了部分应变弛豫现象。
(3)Nd2O3可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。在同样的Si(111)-(7×7)再构表面上，生长的异质结构的各界面和表面粗糙度均小于0.7 nm。与Gd2O3相同，生长的Nd2O3薄膜也为立方相的方铁锰矿结构，空间群为Ia-3，以[111]为面外方向，Nd2O3薄膜也具有高质量的(111)单晶性能，与基底的匹配关系也与Gd2O3/Si(111)完全相同。但是与Gd2O3不同的是，在面内和面外方向，外延生长的Nd2O3的晶格都明显比Si晶格大(2asi)。8.13 nm厚的薄膜在面内和面外方向的失配率分别为0.66％和3.25％，Nd2O3晶格在面内方向产生了压缩应变，应变大小为-1.32％，在面外方向产生了拉伸应变，应变大小为1.22％，薄膜中发生了部分应变弛豫，弛豫度为33％。另外，Nd2O3薄膜在面内和面外的晶格常数分别为10.9339(A)和11.2153(A)。
(4)(GdxNd1-x)2O3(简记为GNO)可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。由于与Si相比，Gd2O3和Nd2O3的失配率一负一正，因此利用MBE外延生长GNO复合薄膜，以希望达到晶格互补、减小失配的目的。分析表明，在Si(111)-(7×7)再构表面上，复合生长获得成功，GNO薄膜晶格中约14％的Gd原子成功地被Nd原子所替代。生成的GNO薄膜的晶体结构与Gd2O3和Nd2O3薄膜完全相同，仍以[111]为面外方向。更重要的是，GNO表现出比Gd2O3和Nd2O3还要完美的单晶性能。相比Gd2O3和Nd2O3的负失配和正失配，约14％Nd原子替换Gd原子的GNO薄膜，在面外和面内方向的失配率甚至连强大的同步辐射光源都难以区分，因此认为该薄膜的晶格与Si晶格大小相等(2asi)，失配率为零，晶格中也不存在失配应变!所有这些都证明，晶格互补的思路是可行的!另外，初步RTA快速退火研究发现，a-Si/GNO/Si结构即使经过1000℃/30s的退火，在XRR和面外HRXRDθ-2θ扫描手段下仍呈现出良好的热稳定性。
本课题研究的三种纳米薄膜，生长在Si基底上均具有较好的晶体结构特性，因此均有希望成为下一代High-k栅介质的候选材料。GNO晶格互补的思路被证明是可行的，互补得到的完美晶体结构和零失配使得GNO极有可能成为最终的栅介质替代材料。
在本论文的工作中，我们利用先进的超高真空分子束外延技术(UHV-MBE)成功地在Si基底上制备了三种氧化物纳米薄膜材料：Gd2O3、Nd2O3以及二者的复合体(GdxNd1-x)2O3。通过原位RHEED、同步辐射光源衍射(GIXD掠角衍射倒易图扫描和线扫描、θ-2θ扫描等)、HRXRD(θ-2θ扫描、φ扫描、摇摆曲线扫描等)、HRTEM(HRTEM观察、EDX分析、电子衍射分析等)、XRR等手段深入地研究了这些薄膜的生长情况，研究结果表明：
(1)Gd2O3可以以高质量的晶体结构外延生长在4°斜切的Si(100)表面上。通过对比分析发现，Gd2O3薄膜在Si(100)基底上的生长与基底表面的台阶结构有很大关系。干净的、未处理的Si(100)基底表面上存在单原子层台阶结构，而经过1150K/15min热处理后的Si(100)基底表面则转变为单一的双原子层台阶结构。在这两种台阶结构上，生长的Gd2O3薄膜均为立方相的方铁锰矿晶体结构，空间群为Ia-3，且均以[110]为面外方向。但是不同的是，在未处理的Si(100)表面上，Gd2O3以互相垂直的双晶畴结构生长，而在热处理后的Si(100)表面上，Gd2O3以单晶畴结构生长。前者与基底的匹配关系为：面外[110]Gd2O3//[100]si，面内[001]Gd2O3//[011]si和[110]Gd2O3//[011]si；后者与基底的匹配关系为：面外[110]Gd2O3//[100]si，面内[001]Gd2O3//[011]si。
(2)Gd2O3可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。在Si(111)-(7×7)再构表面上，生长的异质结构的各界面和表面的粗糙度均小于0.6 nm，生长的Gd2O3薄膜为立方相的方铁锰矿结构，空间群为Ia-3，且是以[111]为面外方向生长的。非常重要的是，生长的薄膜中未出现多个晶畴，而是显示出高质量的(111)单晶性能。薄膜立方晶格与Si立方晶格在面内方向存在180°旋转，为A/B匹配结构，匹配关系为：面外[111]Gd2O3//[111]si，面内[110]Gd2O3//[110]si。在本课题中还利用同步辐射掠角衍射(GIXD)绘制了Gd2O3(111)在面内方向的360°倒易空间图，详细直观地解释了其立方单晶体结构。薄膜和基底匹配非常好，在面内[(1)10]si和倾斜[1(1)3]si方向的失配率分别为-0.1％和-0.2％(相对于2asi)，这证明了利用MBE外延生长的Gd2O3晶格比Si晶格略小的结论。10.89 nm厚的Gd2O3薄膜的晶格在面内方向产生了拉伸应变，在面外方向产生了压缩应变，薄膜晶格中发生了部分应变弛豫现象。
(3)Nd2O3可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。在同样的Si(111)-(7×7)再构表面上，生长的异质结构的各界面和表面粗糙度均小于0.7 nm。与Gd2O3相同，生长的Nd2O3薄膜也为立方相的方铁锰矿结构，空间群为Ia-3，以[111]为面外方向，Nd2O3薄膜也具有高质量的(111)单晶性能，与基底的匹配关系也与Gd2O3/Si(111)完全相同。但是与Gd2O3不同的是，在面内和面外方向，外延生长的Nd2O3的晶格都明显比Si晶格大(2asi)。8.13 nm厚的薄膜在面内和面外方向的失配率分别为0.66％和3.25％，Nd2O3晶格在面内方向产生了压缩应变，应变大小为-1.32％，在面外方向产生了拉伸应变，应变大小为1.22％，薄膜中发生了部分应变弛豫，弛豫度为33％。另外，Nd2O3薄膜在面内和面外的晶格常数分别为10.9339(A)和11.2153(A)。
(4)(GdxNd1-x)2O3(简记为GNO)可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。由于与Si相比，Gd2O3和Nd2O3的失配率一负一正，因此利用MBE外延生长GNO复合薄膜，以希望达到晶格互补、减小失配的目的。分析表明，在Si(111)-(7×7)再构表面上，复合生长获得成功，GNO薄膜晶格中约14％的Gd原子成功地被Nd原子所替代。生成的GNO薄膜的晶体结构与Gd2O3和Nd2O3薄膜完全相同，仍以[111]为面外方向。更重要的是，GNO表现出比Gd2O3和Nd2O3还要完美的单晶性能。相比Gd2O3和Nd2O3的负失配和正失配，约14％Nd原子替换Gd原子的GNO薄膜，在面外和面内方向的失配率甚至连强大的同步辐射光源都难以区分，因此认为该薄膜的晶格与Si晶格大小相等(2asi)，失配率为零，晶格中也不存在失配应变!所有这些都证明，晶格互补的思路是可行的!另外，初步RTA快速退火研究发现，a-Si/GNO/Si结构即使经过1000℃/30s的退火，在XRR和面外HRXRDθ-2θ扫描手段下仍呈现出良好的热稳定性。
本课题研究的三种纳米薄膜，生长在Si基底上均具有较好的晶体结构特性，因此均有希望成为下一代High-k栅介质的候选材料。GNO晶格互补的思路被证明是可行的，互补得到的完美晶体结构和零失配使得GNO极有可能成为最终的栅介质替代材料。