低温等离子体协同g-C3N4光催化剂处理制药废水的机制研究

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低温等离子体协同光催化剂处理有机废水技术是将低温等离子体水处理技术与光催化技术相结合的水处理高级氧化技术。本文以低温等离子体协同g-C3N4光催化剂处理制药废水为研究目标,构建了一套沿面介质阻挡放电(DBD)装置,研究DBD装置及其性能;然后,协同低温等离子体水处理技术和光催化剂技术处理模拟制药废水,研究两者的协同作用,并研究在水处理过程中DBD对g-C3N4的影响。本文主要结论如下:1.曝气式气相沿面DBD反应器能高效降解制药废水中的药物成分,25min可以使布洛芬的降解率达到82%(初始浓度为60mg/L)和使四环素得降解率达到100%(初始浓度为200mg/L),但是过高的放电电压和曝气强度都会降低药物的去除率。针对上述的问题,以及结合装置放大的要求,通过改变布气和曝气设计,构建了新型气相沿面DBD装置,发现该装置能更高效地处理布洛芬和四环素。同时,放电电压对污染物降解影响不大,而曝气强度对污染物降解影响较大,使得在低电压条件下就能获得满意结果,这可以保护电极和人身安全,有利于新型相沿面DBD装置的放大。2.液相O3浓度在30 min可达到饱和,但是H2O2的浓度在120min内一直增加,·OH的生成速率可达0.4191 mol/(L·min)。碱性条件下,O3和H2O2浓度降低,而·OH的浓度提升。将g-C3N4光催化剂引入DBD的水溶液中,增强了四环素的降解,而且H2O2和·OH活性物质的浓度得到了提升。但是如果g-C3N4在溶液中长时间停留,活性物质会破坏光催化剂的表面,从而使H2O2的生成速率降低。3.为了研究低温等离子体对g-C3N4的影响,采用气相双介质DBD装置直接对g-C3N4进行放电处理,发现光催化剂的性能会随放电处理时间呈周期性变化。两者的短时间接触可以提升g-C3N4的光催化性能,但是长时间接触,g-C3N4的光催化性能会降低然后再升高,呈周期性的变化。DBD会对g-C3N4表面的物理和化学结构产生影响,随之导致了g-C3N4光催化性能的周期变化。DBD会对g-C3N4表面进行物理破坏,并同时氧化g-C3N4的缺陷,在光催化剂表面产生羟基、羧基、羰基、硝基等官能团,然后再氧化这些官能团平化g-C3N4表面,这些物理化学作用对g-C3N4的表面进行层层剥离。
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