论文部分内容阅读
利用半导体材料光电化学分解水,即将太阳能转换成氢气是一种前景光明的技术,因为氢气是一种重要的工业试剂和潜在的未来能源。由于其接近理想的能带结构、优异的电荷载流子传输性质和相对较低的制备成本,Si是应用最广泛的窄带隙半导体。对于光解水系统来说,Si也是一种较为合适的半导体光阴极材料。但是,基于Si基片的光阴极仍然面临着稳定性不佳、表面光吸收不足和表面生成H2反应动力较低等关键挑战。为制备稳定、高效和经济的Si光阴极,必须要探索出相应的策略来克服这些挑战,本论文基于此出发点开展了如下主要研究内容:(1)我们制备了一种高效稳定的多晶p型Si光阴极。多晶Si表面通过两步金属催化化学腐蚀方法制备了纳米类金字塔结构,接着在其表面重掺杂形成n+,并利用原子层沉积制备了超薄Al2O3保护层。所制备的纳米类金字塔结构n+p多晶Si光阴极在Al2O3薄膜覆盖后能够表现出持续稳定的光电化学制氢,长达100个小时。由于电极表面光反射的降低、表面有效面积和少数载流子寿命的增加,在Pt修饰电极表面后其太阳能到氢气的转换效率能够可达6.8%。相关结果已发表于Applied Physics Letters 2015,106,013902.(2)目前,光解水光电化学电池的Si光阴极一般是通过p型Si来实现的,或者是在p型Si表面制备一n+薄层,以增加水溶液/p型Si界面上的能带弯曲。然而重掺杂也会导致界面上有较高的光生载流子俄歇复合。不同于传统基于p型的Si光阴极,本论文我们提出了基于单晶n型Si的高效稳定光阴极。通过Al和n型Si合金化处理在电极的背面形成np+结。使用Al2O3薄膜保护前表面后,该电极表现出持续稳定的光电化学制氢长达138个小时;Pt颗粒修饰后的Al2O3-np+-Si能量转化效率达到8.68%(在100 mW/cm2光强的模拟太阳光照射下),大约是相应Al2O3-n+p-Si光阴极能量转化效率4.51%的2倍。相关结果已发表于Applied Physics Letters 2015,106,213901.