【摘 要】
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金属-空气电池是一种新型电化学储能装置,其具备超高理论能量密度、资源储量丰富以及环境友好无污染等优点。但是其阴极反应动力学缓慢的问题限制了它的广泛应用。因此,研发高效稳定且经济实用的ORR/OER双功能催化成为了目前的研究重点。其中,常见的锰系电催化剂,由于其高活性催化性能、储量丰富且价格经济等优势,得到广泛的关注。本文选取锰氧化物为研究对象,通过表面修饰、与导电碳材料复合等方法对其进行改性处理,
【基金项目】
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河北省自然科学基金（B2021203016）； 中国国家自然科学基金（52174281）； 宁波科技创新2025项（2018B10081）；
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金属-空气电池是一种新型电化学储能装置,其具备超高理论能量密度、资源储量丰富以及环境友好无污染等优点。但是其阴极反应动力学缓慢的问题限制了它的广泛应用。因此,研发高效稳定且经济实用的ORR/OER双功能催化成为了目前的研究重点。其中,常见的锰系电催化剂,由于其高活性催化性能、储量丰富且价格经济等优势,得到广泛的关注。本文选取锰氧化物为研究对象,通过表面修饰、与导电碳材料复合等方法对其进行改性处理,系统的表征了材料的物化性质,并利用旋转圆盘技术（RDE）和自行制备组装的金属-空气电池综合的评估了电催化材料的ORR/OER催化性能。本文完成的具体工作内容如下:1)通过调控反应的pH值,采用水热反应合成系列不同化学组成、晶型及微观形貌的锰氧化物,并考察了其ORR催化活性。研究结果表明Mn3O4和K-Birnessite材料的在所制备的样品中表现出相对优异的ORR催化性能,其起始电位、半波电位分别对应为（0.994 V,0.961 V）和（0.799 V,0.774 V）（vs.RHE）。所制备的锰氧化物ORR催化活性遵循规律如下:Mn3O4纳米棒＞K-Birnessite纳米带＞α-Mn O2纳米棒＞β-Mn O2纳米棒。2)通过静电自组装的方法合成KMO/rGO复合材料,并探索了材料合成过程中的反应机理。研究发现PEI不但发挥还原剂作用,同时还充当了交联复合剂。PEI的胺基与GO上的含氧官能团发生脱水缩合反应,使得PEI和GO以共价键（O=C–N）的形式“接枝”在GO材料的表面;同时,在70℃水浴的热驱动下,PEI发挥还原性将GO原位还原为rGO。电化学测试结果表明,KMO/rGO复合材料的ORR/OER性能均得到有效改善,其起始电位和半波电位数值对应为0.946 V和0.765 V,且在10 m A cm–2下的电位值为1.741 V,ΔE的值为0.976 V（vs.RHE）。3)通过简单的一步水热法合成系列负载在rGO片上的Ni（OH）2修饰Mn3O4纳米棒复合材料（Mn-Ni/rGO）,研究结果表明其具备优异的双功能催化活性。MN1/rGO1复合材料的电位差ΔE值为1.191 V,以它为催化剂的铝（锌）-空气电池的最高功率密度对应为268.5 m W cm-2和104.3 m W cm-2。究其原因,不但因为锰氧化物与石墨烯的高效原位复合提升了电荷转移速率,同时还由于镍元素掺杂改性使复合材料中存在大量的Mn4+/Mn3+氧化还原对,并暴露更多的Mn4+活性位点,以及有效改善了氧在材料表面或界面上的氧吸附行为。
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