【摘 要】
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地下水作为居民饮用水的安全保障,对水资源环境起着固本培元的作用,关注地下水的可持续发展在不同时空下均具有前瞻性和必要性。作为我国粮仓和工业基地的东北地区,人工施肥与工业运营等人为因素致使其地下水受到了污染,研究表明松嫩平原和下辽河平原的硝酸盐污染问题较为广泛,倘若长期饮用高浓度硝酸盐水则有致癌致疾的风险。饮用水深度处理技术中的吸附法则显现出对硝酸盐去除的经济有效性,若在制备吸附剂的过程中引入纳米材
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地下水作为居民饮用水的安全保障,对水资源环境起着固本培元的作用,关注地下水的可持续发展在不同时空下均具有前瞻性和必要性。作为我国粮仓和工业基地的东北地区,人工施肥与工业运营等人为因素致使其地下水受到了污染,研究表明松嫩平原和下辽河平原的硝酸盐污染问题较为广泛,倘若长期饮用高浓度硝酸盐水则有致癌致疾的风险。饮用水深度处理技术中的吸附法则显现出对硝酸盐去除的经济有效性,若在制备吸附剂的过程中引入纳米材料,在水环境中激活其优异的吸附潜能并避免其隐匿的材料弊端,将会为吸附法去除硝酸盐带来广阔的前景,这同样也对纳米复合吸附剂的研究提出了挑战。本研究基于课题组研利用沸石分子筛负载纳米ZrO2,并通过Fe3+交联的海藻酸钠水凝胶将其包埋成球,得到载纳米ZrO2复合吸附剂（Fe@ZMS/Nano ZrO2）,解决了纳米材料在吸附剂研发中的毒性和分散性问题,实现了硝酸盐氮的高效吸附。本课题成果涵括以下三个方面:（1）研究Fe@ZMS/Nano ZrO2最佳制备方案和制备条件,并利用SEM-EDS、BET、FTIR和XRD等技术手段分析了载纳米ZrO2复合吸附剂的表面结构与物化性质。通过静态吸附试验,最佳制备方案采用Fe3+交联海藻酸钠的水凝胶制备包埋沸石分子筛/纳米ZrO2,最佳制备条件为盐酸浓度为6%、沸石分子筛投加量为8g、沸石分子筛与海藻酸钠质量比为5:1、Fe Cl3浓度（w/v）为3%、制备温度为60℃。表征分析中,SEM-EDS观察了Fe@ZMS/Nano ZrO2的表面粗糙存在夹层和孔隙,各材料结构调谐稳定,对ZrO2负载率高,BET测得的表面积为142.62 m~2/g,总孔宽和孔体积分别为3.26nm和0.116 cm~3/g,FTIR测得Fe@ZMS/Nano ZrO2中明显存在沸石分子筛、纳米ZrO2、海藻酸钠的特征基团,Fe3+与海藻酸钠的交联效果较好,XRD结果表明经过海藻酸钠水凝胶包埋制作的吸附剂的结晶性较差。（2）研究Fe@ZMS/Nano ZrO2吸附性能和再生性能。通过静态吸附试验,得出最佳吸附剂投加量为5g/L,此时对硝酸盐的去除率为72.32%,吸附量为4.34mg/g;吸附用时50min即可达到吸附平衡;低温更有利于吸附反应的进行,可选取最佳吸附温度为15℃,此时对硝酸盐的去除率为78.74%,吸附量为4.78mg/g;原水p H=5.0时吸附性能最佳,此时对硝酸盐的去除率为84.82%,吸附量为5.09mg/g;共存离子试验中阳离子对NO3-的去除率的影响均小于10%,对NO3-去除率的干扰主要体现在阴离子的竞争吸附,影响强弱依次为:PO43-＞SO42-＞HCO3-＞F-＞Cl-。再生试验则以化学再生法的基础,优选Na HCO3为再生剂,在佳再生剂浓度为0.4mol/L,再生后的吸附量为3.67mg/g,再生循环试验表明吸附剂经过5次再生后仍具有较高的吸附量和再生率,但吸附剂的质量流失和吸附性能下降难以避免。（3）对Fe@ZMS/Nano ZrO2进行吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学的模型拟合,并对吸附前后的纳米复合吸附剂进行SEM-EDS、FTIR和XRD表征分析。在模型拟合的特征分析中,Fe@ZMS/Nano ZrO2对NO3-的吸附的过程符合准二级动力学模型、Power模型和Elovich模型,说明了化学吸附为主导,吸附剂表面存在多组分活性吸附位点,吸附过程中的吸附速率大于解吸速率;对Langmuir等温线模型和Sips等温线模型,对以单层均衡吸附为主,且最大单层吸附量可达22.352mg/g;Fe@ZMS/Nano ZrO2吸附NO3-的ΔG~0＜0、ΔH~0=-3.503 k J·mol-1,其过程为自发放热反应,此外ΔS~0=-3.605J/mol·k,说明温度升高会导致吸附反应会导致混乱度降低。在表征和机理分析中,Fe@ZMS/Nano ZrO2吸附前后的形貌有明显变化,吸附后的吸附剂测得N元素的出现、O元素的增加以及N-O特征吸收峰,说明了NO3-已被吸附,且吸附前后的晶型结构保持稳定。Fe@ZMS/Nano ZrO2去除硝酸盐的机理主要是静电力吸引、离子交换和氢键结合。
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