纳米TiO<,2>及其复合膜电极的制备与光电催化能研究

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本论文主要包括TiO<,2>膜电极、TiO<,2>复合膜电极和TiO<,2>纳米管电极的制备、表征及其对PCP光电催化降解,详细内容如下:(1)利用不同的方法制备了不同的晶相、不同结构的TiO<,2>电极.在钛片高温热氧化制备了金红石型TiO<,2>电极;利用Sol-gel法制备了纳米锐钛型TiO<,2>、Fe<,2>O<,3>/TiO<,2>及ZnO/TiO<,2>复合纳米电极;利用阳极氧化法和水热法制备了TiO<,2>纳米管电极.XRD结果分析表明:热氧化法制备的金红石型TiO<,2>衍射峰窄,平均粒径约40m;纳米锐钛型TiO<,2>、Fe<,2>O<,3>/TiO<,2>及ZnO/TiO<,2>的尺寸在15-20nm左右;阳极氧化法制备的TiO<,2>纳米管管径为70-90nm左右;而热氧化-水热法制备的TiO<,2>纳米管管径5nm左右.(2)对上述制备电极进行了光电化学性能研究.365nm为主波长的高压汞灯发射的紫外光作为实验中的光源.在0.6V外加偏压下,金红石型TiO<,2>电极的光电流密度为0.025mA.cm<-2>,光电转换效率IPCE为5.3%;纳米锐钛型TiO<,2>、Fe<,2>O<,3>/TiO<,2>及ZnO/TiO<,2>复合纳米电极光电流密度分别为0.03080、0.01867和0.04413mA.cm<-2>,ZnO/TiO<,2>的光电转换效率IPCE约25%;锐钛TiO<,2>纳米管电极的光电流密度为0.11mA.cm<-2>,IPCE为47%,光能与电能的转换率%E<,eff>为12.2%;研究结果表明Zn<2+>的掺杂在二氧化钛中形成束缚光电子的中心,从而延长光生电子-空穴对的寿命,并有利于其分离,因而掺杂Zn<2+>的TiO<,2>电极光电响应增强;掺杂的Fe<3+>离子取代TiO<,2>的晶格点阵上的Ti<4+>,发生缺陷生成反应,造成TiO<,2>中空穴浓度(h<+>)增大而降低其导带电子的浓度,并使二氧化钛光响应减弱.(3)以PCP为目标物研究了上述电极的光电催化氧化性能和PCP的光电催化降解因素.以金红石型TiO<,2>光阳极研究了PCP的光电催化影响因素.实验结果表明:PCP的光催化氧化反应与PCP的电化学作用间有明显的协同作用;详细探讨和分析了PCP光电催化降解的主要影响因素(包括:外加偏压、Na<,2>SO<,4>浓度、PCPⅠ初始浓度、溶液pH值和光强),在给定条件下,PCP光电催化降解动力学常数与外加偏压、Na<,2>SO<,4>浓度和光强基本上呈线性相关.实验得出了PCP光电催化降解的优化条件:5mg/l PCP,施加0.6V偏压,pH为4.9,0.1M Na<,2>SO<,4>.4个小时内,40mg/l PCP的去除率达到87%,其TOC去除率达44%.
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