【摘 要】
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我国是煤炭资源的消耗大国,然而大部分煤炭的利用方式就是直接燃烧,在这个燃烧的过程中会伴随着大量对环境造成污染的气体的释放,其中最为重要的一项指标就是NO_x的排放量,所以控制NO_x的排放非常重要。其中主流技术是选择性催化还原(SCR)。但当前主流脱硝催化剂成本较高,有二次污染,且温度窗口较高,所以研发出绿色、低温、高效的脱硝催化剂迫在眉睫。目前铁系氧化物和稀土氧化物经常被用来制备脱硝催化剂,并且
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我国是煤炭资源的消耗大国,然而大部分煤炭的利用方式就是直接燃烧,在这个燃烧的过程中会伴随着大量对环境造成污染的气体的释放,其中最为重要的一项指标就是NOx的排放量,所以控制NOx的排放非常重要。其中主流技术是选择性催化还原(SCR)。但当前主流脱硝催化剂成本较高,有二次污染,且温度窗口较高,所以研发出绿色、低温、高效的脱硝催化剂迫在眉睫。目前铁系氧化物和稀土氧化物经常被用来制备脱硝催化剂,并且取得了良好的脱硝效果,而这些元素在白云鄂博尾矿中含量丰富。所以本文以白云鄂博精矿作为研究对象,研究其结构并分析脱硝机理,给精矿的综合利用提供一种新的利用思路以及实验指导,从而达到“以废制废”的目的。首先对比了几种催化剂制备方法,通过实验确定出最佳制备方法为微波水热法,实验结果表明,微波水热法制备的催化剂在低温150℃就达到了最高的80%活性,催化剂比表面积大,分散性好,且催化剂中的Ce3+、Fe2+和表面吸附氧的含量最多,因此其形成的Ce-Fe-O固溶体和氧缺陷最多,所以最佳方法为微波水热法。然后采用了微波水热法制备CeO2-Fe2O3/Al2O3催化剂,研究了CeO2和Fe2O3的最佳脱硝活性配比和结构。实验结果表明,当n(Ce):n(Fe)为1:0.10时催化剂在低温下(150℃)的脱硝活性比其他配比都要高,将近80%,此组催化剂比表面积最大,在载体上的分散性最好,低温区间(0-200℃)能吸附更多的NH3,晶格常数较标准CeO2的变化最大,可以证实催化剂中形成的Ce-Fe-O固溶体含量最多,能暴露出更多的氧空位,因此也能生成更多的O2-,XPS中检测到的Ce3+、Fe2+和表面吸附氧三者之间的相互作用(Ce3++O2+V0→Ce4++O2-,Fe2++O2+V0→Fe3++O2-,NO+O2-→NO2)导致NO2的产生,符合低温L-H机理存在的条件,这就解释了为何催化剂会在低温下依然有较好的脱硝活性。为进一步了解其脱硝机理,对该组催化剂做了傅里叶原位红外实验。实验表明,NH3被催化剂吸附到表面形成L酸位的NH3和B酸位的NH4+,NO被催化剂吸附成为更加活跃的单齿硝酸盐、桥式硝酸盐和双齿硝酸盐。由NH3转化成的催化剂表面氨基物种和酸以及活性硝酸盐均能参与反应,前提是需要合适的O2浓度,以上迹象表明催化剂中L-H机理和E-R机理均存在,但其中以L-H机理为主。
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