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随着世界人口的增长、人类经济活动和生产的迅速发展,煤、石油和天然气等能源需求不断增加,与此同时,也给大气环境带来了严重的污染问题。NOx除可造成一次污染外,还会造成二次污染,它在一定条件下会与大气中的其他物质发生反应,生成硝酸根离子(NO3-)、臭氧(O3)和细颗粒物等多种二次污染物,从而导致光化学污染、大气酸沉降、近地面臭氧和水体富营养化等二次污染问题,而此类二次污染的危害甚至超过NOx本身造成的危害,对人类身体健康和生态环境产生极大的危害,NOx已成为当前大气污染防治的主要对象。我国NOx的工业源排放情况十分严重,这些排放源常集中分布在城市或者工业密集区域,其排放口低,NOx浓度很高,其危害性和潜在危害性大,因此,治理工业高浓NOx废气刻不容缓。目前用于治理NOx废气的技术很多,主要有选择性催化还原法(SCR)、选择性非催化还原法(SNCR)、光催化氧化法、再燃脱硝技术、生化处理法等。这些技术各有优势,但也存在明显的不足,高效、经济的NOx治理技术的开发已成为该领域的研究热点。近年来,一种利用活性炭物质作还原剂还原高浓NOx废气的新技术,引起了各国研究者的极大兴趣。活性炭在适宜的反应条件下也拥有良好的脱硝性能,与气态的还原组分(如氨气、甲烷等)相比,其具有来源丰富、成本低廉、不会产生如氨气泄漏造成的二次污染等优点,在脱硝领域有良好的应用前景。制备炭材料的前驱体中常含有金属矿物质,它们对活性炭的渗氮有潜在影响,金属氧化物可能会和炭表面含氮化合物C(N)对C-NO反应产生协同作用。本论文通过氨气热处理法对活性炭和负载金属活性炭进行了渗氮改性处理,借助元素分析、X射线光电子能谱分析和热重分析等检测手段对渗氮金属/活性炭的表面化学性质进行了详细分析,研究了渗氮处理对活性炭表面物化性质的影响规律。同时在固定床反应器中,通过程序升温实验(TPR)和等温反应实验(ISOR),考察了改性活性炭的反应活性和选择性,并关联表征分析,探讨了渗氮对活性炭还原NO反应的影响机理。结论如下:1、渗氮处理可以明显影响活性炭表面化学性质。渗氮处理后,活性炭体相和表面的氧含量降低,氮含量显著增加,渗入的氮原子大多位于石墨层结构的边缘,主要以N-5和N-6形态存在,渗氮的活性中心是炭表面C-OH基团。Fe2O3的存在对活性炭渗氮有促进作用,渗入的氮原子更多以N-6(N-X)形态存在,铁/活性炭的渗氮活性中心是C=O基团。2、在有氧条件下,渗氮处理后,活性炭起始反应温度比渗氮前降低了约200℃,同时活性炭的低温反应活性和选择性有所提高,表面含氮官能团可能作为催化活性中心促进了C-NO反应的进行。3、通过氨气热处理法对负载Ag、Fe、Mn、Co、Ni、Cu等不同金属的活性炭进行渗氮处理,对比C-NO反应活性的变化,发现渗氮对Fe/活性炭还原NO反应的催化活性最好,而且Fe/活性炭自身对还原NO反应的催化活性也很好,因此,选取Fe/活性炭来进行渗氮处理,研究金属铁氧化物对活性炭渗氮效果的影响,并探讨Fe2O3和表面含氮官能团对C-NO反应的协同促进作用。4、渗氮对铁/活性炭的C-NO反应有很大的促进作用。渗氮后,铁/活性炭的低温反应活性很好,在500℃的NOx转化率超过40%,铁/活性炭的反应选择性提高了40%~60%,主要原因是活性炭表面Fe2O3和含氮官能团对C-NO反应的协同促进作用。