【摘 要】
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从木质纤维素生物质中提取木质纤维素纳米纤维(LCNFs)作为开发先进材料和复合材料的基质而引起了特别关注。目前,LCNFs的商业应用潜力主要受限于多步骤、多化学品的化学辅助程序和反复地机械处理导致的高能耗,以及LCNFs材料在湿驱动下的物理结构和机械性能的退化。课题以竹子为原料,使用硝酸和过氧化氢(NCHP)预处理联合高压均质处理成功制备得到LCNFs,然后通过简单的抽吸过滤法制备LCNFs膜。采
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从木质纤维素生物质中提取木质纤维素纳米纤维(LCNFs)作为开发先进材料和复合材料的基质而引起了特别关注。目前,LCNFs的商业应用潜力主要受限于多步骤、多化学品的化学辅助程序和反复地机械处理导致的高能耗,以及LCNFs材料在湿驱动下的物理结构和机械性能的退化。课题以竹子为原料,使用硝酸和过氧化氢(NCHP)预处理联合高压均质处理成功制备得到LCNFs,然后通过简单的抽吸过滤法制备LCNFs膜。采用SEM,TEM,XPS,XRD,FTIR和TGA等技术考察了LCNFs和LCNFs膜性能,并重点探讨了基于NCHP水溶液体系氧化机理和材料机械湿强度稳定机制。主要结果如下:(1)基于NCHP水溶液体系,HNO3在H+的极化作用下产生OH+,并转化为HNO2。OH+攻击木质素大分子的富电基团,导致酚醚键断裂而被降解。H2O2将HNO2重新转化为HNO3。在NCHP处理过程中,HNO3作为一种活性氧化剂被还原为HNO2。H2O2从HNO2中再生HNO3,维持反应进行。竹纤维在NCHP水溶液体系中,木质素被氧化降解,半纤维素和部分纤维素被水解,其细胞壁结构被破坏,解离为宽度约10μm纤维。由于OH+高脱木素选择性和温和处理条件,纤维素的保留率可高达99.85%。制备的LCNFs直径为10-20 nm,长度在数千纳米,结晶度在70%以上,具有良好的热稳定性和胶体稳定性。(2)由于无定型结构的木质素具有可压缩性,其在LCNFs膜中填充了纤维网络固有的缺陷(空隙),使材料致密化。木质素在NCHP水溶液体系中,发生酚醚键断裂,增加了酚羟基含量。疏水的木质素具有了氢键结合趋势的酚羟基,在膜中起到粘合剂和疏水剂的作用,抑制了材料吸水和润胀,稳定了材料的机械强度。热压进一步增加了材料的致密性,使得木质素的附着力和疏水性更有效地转化为膜的宏观性能。木质素含量为14%的LCNFs膜的湿拉伸强度为69 MPa,它是无木质素含量CNFs膜的17倍多。由于木质素结构中丰富的酚羟基和共轭结构,同时赋予了LCNFs材料持续的抗菌性和卓越的紫外阻隔性。这种简单策略对LCNFs材料制备的可持续性发展具有普遍意义。
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