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等离子体是物质的第四态,它由中性的原子或分子、激发态的原子和分子、自由基、电子或负离子以及辐射光子组成。从化学的角度看,等离子体空间富集的离子、电子、激发态的原子、分子及自由基,恰恰是极活泼的反应活性物种。实验室产生等离子体的方法有:热电离法、激波法、光电离法、射线辐照法以及直流、低频、射频、微波气体放电法及辉光放电法等。低温辉光放电等离子体由电极和电解质液面之间的直流辉光放电来维持,它最显著的特征是化学产物与法拉第定律的偏离。完全辉光放电时,初始反应区包括阳极周围的等离子体和等离子体-阳极液界面附近的液相。在阳极周围的等离子体中,水蒸汽分子在放电过程中分解产生H·,·OH等活性组分,另一方面,在等离子体—阳极液界面附近的液相反应区中,液态的水分子被阳极等离子体中产生的H2O+gas撞击分解为H·,OH·和HO2·。这些活性组分的混合物进入本体溶液,它们可以相互反应产生H2O2或与溶液中底物发生反应。辉光放电过程中产生的·OH是最强的氧化剂之一,它能将许多有机物氧化为脂肪酸、CO2或简单无机物。因而,低温辉光放电等离子体可用于水溶液中有机物的降解。基于以上理论,论文从低温辉光放电等离子体处理水中有机物方面展开了一系列研究工作,具体分为五部分。第一章 文献综述本章综述了等离子体的应用、产生方法和低温辉光放电等离子体的电极特征以及它在不同介质中的化学效应,并对阳极和阴极辉光放电等离子体产生化学效应的机理进行了讨论,同时简要论述了低温辉光放电等离子体的应用前景。第二章 ((萘酚在等离子体诱导下的降解途径本章对(-萘酚的辉光放电等离子体降解过程进行了初步的研究。(-萘酚氧化降解的步骤为:1)萘环的羟基化;2)环被氧化分解为邻苯二甲酸;3)脱除羧基后生成邻羟基苯甲酸;4)苯环继续氧化破裂生成二元酸如酒石酸、草酸、苹果酸以及甲酸、乙酸等羧酸类物质,最终氧化成无机碳。在降解过程中发现,邻苯二甲酸要比(-萘酚难降解得多。<WP=11>第三章 等离子体降解水溶液中吖啶橙的动力学行为本章研究了吖啶橙辉光放电等离子体降解过程中不同电压、介质、pH值等条件对其速率常数的影响。实验结果表明:氧化过程遵循一级反应;外加电压是影响速率常数的主要因素,外加电压增大,速率常数随之增大;温度升高,速率常数增幅不大;pH值(5.00-8.00)与底物浓度对速率常数的影响并不明显;Fe2(对吖啶橙的等离子体降解过程有明显的催化作用。第四章 辉光放电等离子体对水溶液中阳离子红降解行为研究本章研究了不同条件下水中阳离子红的等离子体降解行为。在一定条件下,速率常数和降解率随电压的增大而增大。相同条件下,升高反应温度,增加反应物的初始浓度,速率常数和降解率都呈减小趋势,但改变温度时变化幅度不大。pH值(5.91-9.18)对反应的降解率的影响不是太大。加入许多过渡态金属如锰、铜、钴及亚铁离子(溶液中浓度为1(10(3 M)时,它们的存在增大了反应的速率常数,但对于降解率,亚铁盐的催化作用最为明显。当阳离子红的浓度为8.00 mg/L时,放电1分钟后溶液降解率即达98.5%。第五章 辉光放电等离子体在混合染料废水处理方面的初步研究本章在辉光放电等离子体处理染料废水方面进行了初步研究。以弱酸红、酸性黄和亚甲基蓝为例,对各种条件进行了优化。在优化条件下,对单一染料和混合染料水溶液进行了处理。结果表明:当Fe2( 为1(10(3 M,pH值为2.14,室温条件下放电2min,单一染料溶液脱色度均达92%以上,混合染料溶液也达80%以上。