直流放电等离子体-液体系统中液相过氧化氢的生成路径及测量

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当放电等离子体与液体接触时,通过等离子体-液体相互作用在等离子体-液体界面处会产生多种物理和化学过程,这些过程最终会导致液体性质的变化。这一现象是许多新兴技术和应用的基础,例如纳米材料合成、基于等离子体的水处理、等离子体医学以及等离子体农业。液体性质的变化通常涉及等离子体-液体相互作用产生的短寿命和长寿命活性物质,为了优化等离子体-液体系统的应用,弄清液体中活性物质的生成路径并量化这些活性物质非常重要,因为这可以为控制活性物质的产生提供指导。过氧化氢(H2O2)是等离子体-液体系统中一种最常见的长寿命活性物质,且能在很大程度上影响液体中的化学反应。因此本文主要聚焦于考察直流放电等离子体-液体系统中液相H2O2的生成路径并对其进行量化。在本论文中,我们使用氯化钠(NaCl)水溶液作为阴极,在溶液表面上方产生大气压氩气放电等离子体,考察了该体系中液相过氧化氢(H2O2aq)的生成路径。结果表明,气相OH自由基(OHg)溶解形成液相OH(OHaq),然后OHaq通过自结合生成H2O2aq(OHg→OHaq→H2O2aq),而文献中所提及的气相H2O2的溶解及等离子体中紫外线(UV)引起的水光解对液相过氧化氢的生成几乎没有贡献。另外,使用硫酸钛溶液[Ti(SO4)2&H2SO4]作为反应溶液,我们探索了液体作为阴极和液体作为阳极时等离子体-液体系统中产生的H2O2aq的浓度。实验结果表明,H2O2aq的初始产率与放电电流成正比例关系,然而液体作为阴极时OHg→H2O2aq的转化效率远远大于液体作为阳极时。
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