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实现核废物最少化,最大限度地减少核电站运行产生的高放废物的体积及其放射毒性,并将高放废物安全处置,使之可靠地与生物圈隔离,是关系到我国核能可持续发展和影响公众对核能接受度的重大问题。根据对核电站废物的潜在生物危害性分析,核电站废物的远期风险决定于长寿命高放废物,其中主要是钚的同位素以及237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等次锕系核素(M(A))。目前国际公认的处理长寿命高放废物的方法是分离-嬗变(Partitioning and Transmutation,P&T)方法,其中以加速器驱动的次临界反应堆(Accelerator Driven Sub-critical System,ADS)作为焚烧炉具有较高的中子余额、很硬的中子能谱几乎可以裂变所有的长寿命锕系核素、更好的反应堆安全性、较高的嬗变效率等,是嬗变长寿命高放废物最理想的方法。
作为ADS项目中包含待嬗变核素的燃料元件的设计与制备是实现我国ADS发展路线图必不可少的工作。嬗变核素与铀、钚混合既可直接作为ADS反应堆燃料,也可作为辅助燃料,其燃烧的过程就包含了待处理核素的嬗变。含嬗变核素燃料元件的尺寸、燃料嬗变的份额和燃料成分、形貌、制备方法、机械强度、在堆芯中的位置等因素强烈影响着待嬗变核素的嬗变效率、ADS的嬗变能力、燃耗特性、反应性摇摆、功率峰值因子及反应堆安全性。详细研究ADS所需嬗变核素燃料的制备是我国ADS项目建造中重要工作之一。
弥散型燃料所具有的足够的蠕变强度和韧性、中子吸收界面低、抗辐照性强、热导率高、热膨胀系数低等特点使其成为ADS中首选的燃料类型。
目前最具前景的制备含次锕系核素弥散型核燃料的一种途径是基于溶胶凝胶法和渗透技术相结合的途径,主要由四大制备流程组成:第一步:制备多孔二氧化钚微球;第二步:以渗透技术将次锕系核素添加于二氧化钚微球中;第三步:核燃料微球与弥散介质混合压实成核燃料芯块获得生燃料。第四步:经高温烧结获得燃料芯块。本工作主要是第一步,涉及核燃料微球的可控制备。
因为铈的材料特性与钚相似而且热动力性质也相似,所以铈是国际公认的可用于模拟钚元素做相关研究的物质。本论文以铈模拟钚开展如下研究工作,以避免钚的放射性。
1.利用微流体控制技术结合溶胶-凝胶法开展无尘制备弥散型含次锕系元素MX模拟核燃料微球的制备研究及微观结构分析。
2.设计构造毛细管基微流体控制系统,在三维尺度上操控单分散性核素凝胶微球的形成与运动,可控制备单分散性多孔CeO2微球。
3.详细研究了分散相与连续相流速及连续相粘度对微球尺寸控制的影响。
4.采用扫描电镜、比表面仪、(小角)X射线衍射、差热、热重分析等手段对微球围观结构进行了研究。
5.应用论文研究结果开展了氧化铀微球的制备研究,成功制备出粒径均一,具有良好球形度的U3O8微球,验证了论文制备技术用于锕系氧化物微球制备的可行性。