【摘 要】
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信息技术已进入柔性电子时代,通过物理接触来测量基本信息是普遍存在的。目前许多柔性传感器件虽然已经出现,但一些问题仍没得到很好的解决,如传感机理、稳定性、极限测量等关键性能还处于实验研究阶段。国内外研究表明,多元环境下柔性电子器件的弯折失效机理是亟需解决的问题之一。本文立足于强绝缘材料聚二甲基硅氧烷(PDMS)包埋氧化石墨烯(GO)和Ag纳米粒子(NPs)制备的压阻薄膜,通过改变功能层纹结构、填料浓
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目《柔性聚合物包埋纳米粒子阻变薄膜的耐弯折机理研究》(51773030)
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信息技术已进入柔性电子时代,通过物理接触来测量基本信息是普遍存在的。目前许多柔性传感器件虽然已经出现,但一些问题仍没得到很好的解决,如传感机理、稳定性、极限测量等关键性能还处于实验研究阶段。国内外研究表明,多元环境下柔性电子器件的弯折失效机理是亟需解决的问题之一。本文立足于强绝缘材料聚二甲基硅氧烷(PDMS)包埋氧化石墨烯(GO)和Ag纳米粒子(NPs)制备的压阻薄膜,通过改变功能层纹结构、填料浓度、薄膜厚度以及变温弯折等实验手段,系统探究温度对器件压阻特性和耐弯特性的影响,揭示变温弯折失效的演化过程,阐释其耐弯性的物理机理。主要内容及结果如下:首先,选用PDMS作弹性体材料包埋GO,用热固法和真空掩模沉积法分别制备15mm×20mm复合薄膜与4×4叉指Ag电极,获得可寻址Ag/PDMS-GO/Ag传感器件,重点探究功能层纹结构、填料浓度和薄膜厚度对压阻特性的影响,以获取性能最佳器件。研究发现具有双微纹功能层纹结构并且包埋1wt%的GO薄膜厚度为200μm的器件性能最佳,其R/R0可达到10-2,响应时间约为2×102 ms,40次循环测试性能稳定。块体内电荷转移以GO为主体,加压下填料间距减小至形成宏观导电网络,并且微结构处接触电阻改变,进而器件响应电阻降低,实现压力测试。其次,选用性能最佳的PDMS-GO薄膜为对象,系统研究掺杂Ag NPs对器件性能的影响。研究发现掺杂Ag NPs能显著提升器件灵敏度,当Ag NPs粒径为50nm、浓度为1.0wt%和1.5wt%时,R/R0可达10-3,响应时间约为7×101 ms,器件性能最佳。第一性原理计算发现在GO片段引入Ag后带隙减小了 1.07eV,块体内的Ag NPs可有效促进导电通路形成。进一步对复合薄膜进行Abaqus模拟,发现加压过程中薄膜/基底界面出现弹性失配,微纹结构优先出现应力集中并形变,从而增加有效接触面积并改变接触电阻,填料间距逐渐减小至出现宏观导电网络或隧道效应。最后,选择灵敏度最高的PDMS-GO-Ag NPs复合薄膜为对象,系统研究变温弯折对器件耐弯特性的影响。研究发现,弯折可加剧器件压阻特性恶化,温度降低或温度过高使其耐弯特性变差。总体来看,弯折对器件压阻特性的恶化作用明显强于温度,即相同温度下器件灵敏度随着弯折次数增加而急剧减小;在相同弯折次数时,温度变化对灵敏度影响不显著。弯折下使薄膜中填料间形变量增大,进而本征应力增大,由于本征应力大于界面聚合物/导电填料粘强度,使器件的性能受到一定的影响。20℃至0℃范围内,温度降低减小了载流子的活性,一定程度抑制电荷输运过程,灵敏度轻微减小;进一步降低至-40℃,灵敏度呈线性减小趋势,低温使器件内部材料的脆性增加、柔韧性变差,连续弯折下器件更容易萌生表面微裂纹。为与低温弯折失效情况做对比,温度从20℃升至60℃,弹性体材料的热膨胀使PDMS粘弹性上升,加压下更易发生形变可以提高器件耐弯特性;当温度高于60℃后,聚合物分子和无机NPs由于本身物理性质不同发生较大差异的形变,聚合物/导电填料界面粘附性下降,弯折作用下微裂纹密度增加,最终演变为贯穿裂纹充当界面壁垒,抑制载流子输运导致器件性能恶化加剧。本文弥补了多元环境下柔性电子器件性能恶化的研究空缺,系统研究了 PDMS包埋GO和Ag NPs复合薄膜的压阻特性、变温耐弯特性和弯折恶化机制机理,获取了薄膜压阻机制和变温对其耐弯性能影响的深层次判据,揭示出在变温弯折下的恶化过程并阐明薄膜耐弯性的物理机理,是优化器件性能的关键之一。
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