基于金属有机骨架衍生的高活性氧还原电化学催化剂的制备及催化性能研究

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随着化石能源的消耗,迫切需要发展新的可持续能源。燃料电池因其无污染,能量密度高受到了研究人员的广泛关注。限制燃料电池发展的重要因素之一是阴极氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)催化剂的高成本,低稳定性和易中毒的缺陷。金属有机骨架(MOFs)是一种具有高比表面积、结构可控的新型催化剂前驱体,通过后处理改性,适宜作为ORR催化剂。因此,基于MOFs为前驱体,通过科学改性提效,设计并制备了两种低成本且性能优异的碳基电催化材料,并实现了高效的ORR催化性能。第二章设计了一种具有分级多孔结构的氮自掺杂纳米催化剂(PCN)。PCN在碱性电解质中可以实现ORR高效催化。利用绿色碳源葡萄糖,经水热后的碳壳对合成的ZIF-8进行包裹,制备了具有核壳结构的ZIF-8@CS,通过Na Cl高温活化后合成了高缺陷的碳基材料PCN。通过透射电子显微镜,X射线光电子能谱,拉曼等测试确定了材料的核壳结构,化学以及高缺陷组成。通过线性扫描伏安曲线确定材料的优异性能(起始电位为0.926 V,半波电位为0.834 V,极限电流为5.71 m A/cm~2),此外材料还具有比20wt%Pt/C更好的抗甲醇性能及稳定性。第三章中通过选取MOF-5作为碳基体,Na Cl进行活化,并额外引入廉价易得的尿素作为潜在氮活性位点,制备了一种氮掺杂多孔催化剂(USPC)。通过元素分析测试和X射线光电子能谱证明了N的成功掺杂,并通过线性扫描伏安曲线测试了USPC在酸性和碱性介质中的催化性能。结果表明,USPC比20 wt%Pt/C表现出了更为优异的催化性能,耐甲醇性和稳定性。此外,USPC在酸性介质中也表现出了催化活性。USPC良好的催化性能可归因于均匀的氮掺杂,以及大的比表面积暴露了更多的活性位点。
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