燃料电池因为其能量密度高,能量转化效率高,安全环保等优点而备受关注。在最近的研究中,燃料电池如锌空气电池、氢氧燃料电池等的发展已取得了巨大的进步,但仍无法大规模应用。一些关键性问题如电池功率密度低、价格高、寿命短亟待解决,高效稳定的电极催化材料有待开发。该类电池的主要瓶颈是阴极氧气还原反应(ORR)缓慢,很大程度是由于阴极ORR的高过电势和动力学缓慢的多步骤过程。尽管铂及其合金一直是作为有效的ORR电催化剂,但贵重铂的价格过高且储量稀少。此外,铂类金属在使用过程中易出现贵金属溶解和CO中毒的影响,使得其循环稳定性差难以大规模使用。这也使发展高效、稳定、经济的无贵金属ORR催化剂变得非常重要。因此,本论文以调控Fe-Nx活性位点局部电子结构,设计开发新型的无贵金属ORR电催化剂为核心,制备得到高比表面积的二维纳米片、超多孔纳米微球等材料。并系统研究了其形貌特征与电化学性能,将得到的催化材料应用于液态及全固态柔性锌空气电池和氢氧燃料电池中。具体研究内容如下:1.在氧化石墨烯表面进行铁离子氧化原位聚合吡咯,通过KOH活化,制备得到铁氮共掺杂碳包覆四氧化三铁纳米粒子的碳纳米片材料。通过被包覆的纳米粒子,优化表面Fe-Nx电子结构,制得的“铠甲型”催化剂具有高效的ORR活性、良好的耐甲醇性和耐久性。用该材料组装得到锌空气电池在液态及全固态柔性器件中显示最大功率密度分别为138 mW cm-2和24.5 mW cm-2。2.通过多孔硫化锌自牺牲模板制备得到Fe单原子锚定在氮硫共掺杂碳上的超多孔纳米球。该方法制备的催化剂具备独特的活性位点结构、多级开孔结构、高比表面积(SBET=2539 m2 g-1)及高导电性。通过调节催化位点中心原子配位环境,优化活性位点局部电子结构,因此该电催化材料表现出优异的ORR性能。在10 mV/s的扫速下,展现出0.970 V vs RHE的起始电位和0.882 V vs RHE的半波电位。此外,以该材料作为阴极催化剂组装得到的氢氧质子交换膜燃料电池具备512 mW cm-2的高峰值功率密度。