周期性结构中强场辐射的电子超快动力学理论研究

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强飞秒激光与原子、分子、凝聚态的相互作用蕴含着很多新的物理现象,是物理研究的前沿和重点。强场物理研究为人们探测和调控物质的超快动力学过程提供了强大的技术支持,具有重大的科学意义和应用价值。近年来,研究对象逐渐从原子分子向固体过渡。强激光场作用固体产生了极端非线性的电光学行为,实现了可以延伸到真空紫外和极远紫外区的固体高次谐波辐射,开启了固体强场物理研究的新时代。固体高次谐波不仅可以作为强阿秒脉冲源,还可以用于探测阿秒尺度电子-空穴超快动力学特性和固体能带结构信息。虽然固体高次谐波涌现了大量的实验和理论研究,但是由于不同于原子分子,晶体的高密度和周期性的结构特征使人们对于固体高次谐波产生机制的理解尚未明朗。本文在研究双原子分子高次谐波产生的基础上,提出了固体高次谐波产生在坐标空间的物理图像,深入探究了亚光学周期内固体中电子的瞬态动力学特性。利用双色场驱动固体辐射,探索了高次谐波和太赫兹波协同辐射的物理机制,实现了电子-空穴动力学的相干调控。本文的研究对于深入理解强场驱动固体量子相干辐射的微观动力学机制有重要意义。首先,使用强激光场驱动大核间距H2+产生高次谐波。空间非对称分布的吸收函数用于分辨不同电子轨迹对高次谐波谱的贡献。利用经典分析估算了不同轨迹辐射谐波的截止能量,并通过调节激光场的载波包络相位实现了对路径的调控。结果表明电子没有经过典型隧穿电离而直接从一个原子核迁移到邻近原子核主要贡献比较低阶的谐波谱,调控局域微场可以提高此类高次谐波辐射效率。该研究为调控多核链体系中高次谐波的辐射和电子超快动力学奠定了基础,为以后在实空间研究固体高次谐波的产生机制提供了理论支持。其次,研究了强激光场作用下固体周期性结构产生高次谐波的过程。分析了电子波包实空间相干特性对高次谐波的影响。将电子波包处理为局域万尼尔态,给出了电子在周期性结构中运动的轨迹分布,同时结合时频分析确定了不同晶格对高次谐波的局域化贡献,并通过调节激光场载波相位实现了对该局域化贡献的定位调控。提出了固体高次谐波产生在实空间的物理图像,发现谐波辐射能量正比于电子在实空间的迁移距离和辐射瞬时的激光场强。这一特性可以用于调控某个晶格对高次谐波谱特殊频段的贡献,对理解强场驱动固体量子相干辐射的微观动力学机制有重要意义。第三,使用半导体布洛赫方程研究了强场作用周期性结构时电子的动力学特性。用电子再散射模型估算了较低场强下辐射高次谐波的截止能量。高次谐波在较高场强作用下出现了第二个平台,结合电子时域密度分析和时频分析,发现第二个平台的谐波是由布洛赫振荡中穿越第一布里渊区边界发生布拉格反射的电子贡献的。研究表明布拉格反射电子在亚周期内的超快动力学时间响应要远短于再散射电子,由布拉格反射电子产生的高次谐波是超短阿秒脉冲的潜在来源。第四,使用双色场作用ZnO晶体,由于微弱倍频场的加入打破了电子波包的动态对称性,产生了太赫兹和偶次谐波的辐射。提出了ZnO晶体中太赫兹辐射的宏观电流模型,阐明了电子再散射过程中太赫兹波和高次谐波产生的统一物理图像。双色场的相位延迟的改变可以实现对电子动力学的相干调控,从而改变高次谐波和太赫兹波辐射的产额,进一步探索高次谐波和太赫兹波协同辐射的物理机制。同时发现太赫兹产额随着基频场强的增强而产生振荡,研究表明这是由带内电子在某些特定场强下产生的动态局域化引起的,这些特定场强就是零阶贝塞尔函数的零点。这一特性可以为实验中用晶体实现强太赫兹辐射提供理论指导。
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