稀土钛酸盐R2Ti2O7(R=Y、镧系元素)是一类具有丰富物理性质的材料。含较小的稀土离子(Y3+,Sm3+-Lu3+)的烧绿石结构(pyrochlore)和较大稀土离子(La3+-Nd3+)的单斜结构(monoclinic),是R2Ti2O7的两种主要结构。烧绿石结构R2Ti2O7具有几何阻挫,加上各种能标(包括晶体场,磁交换,以及磁偶极)的相互作用,这类材料中出现了奇异的磁状态,包括自旋冰和自旋液体。而单斜结构的R2Ti2O7的铁电性、光催化等性质受关注较多,其磁行为的研究则较少。本论文以交流磁化率测量为主要手段,分别研究了R2Ti2O7中烧绿石结构的DyxTb2-xTi2O7和单斜结构的Nd2Ti2O7的自旋动力学行为。　　 DyxTb2-xTi2O7体系中包含的x=0,2.0的两个组分,分别是自旋冰材料Dy2Ti2O7和自旋液体材料Tb2Ti2O7,是两个当前被重点研究的具有代表性的烧绿石结构几何阻挫体系。由于两者的基态自旋冰态和自旋液体态对外界的影响(例如外压,磁场)较为敏感,我们研究在Dy、Tb自旋共存的DyxTb2-xTi2O7体系中是否可能存在新的物理现象。我们周交流磁化率测量系统地研究了OyxTb2-xTi2O7(x∈[0,2])体系的动态磁行为。除观察到已知的来源于Dy3+的单离子效应的冻结峰(Ts峰)外,我们发现了一个新的与Tb3+有关的类自旋冻结峰(freezing-like peak)。T*峰具有符合Arrhenius law的频率依赖关系,属于热激发的弛豫过程。我们提出T*峰的机制起源于Tb3+自旋的晶体场的低能能级,晶体场构型随着组分x的不同而变化,由此解释了T*(x)的相图。不仅如此,Ts峰和T*峰都显示出很强的磁场依赖关系,尤其是在零场下两者的消失,意味着DyxTb2-xTi2O7中很可能存在强烈的磁弹耦合(magnetoelastic coupling)。DyxTb2-xTi2O7中T*峰的发现,体现了该体系丰富的低温动态磁行为,为这类多种稀土自旋共存的几何阻挫的体系的研究提供了实验基础。　　 R2Ti2O7的结构随着R位稀土元素离子半径的增大,从烧绿石相变为单斜相。我们对其中的Nd2Ti2O7进行了深入研究。我们表征了Nd2Ti2O7的源于晶体场的顺磁各向异性,将外斯温度θW中包含的交换相互作用的贡献θex和晶体场的贡献θCF分离开来。θex的数值远高于磁相变温度,说明Nd2Ti2O7在不具有几何阻挫的情况下,仍存在较强的磁阻挫。Nd3+自旋基态4I9／2在晶体场作用下分裂为五个Kramers双态。双态在外磁场作用下分裂为两个单态,其中能量最低的双态主导了Nd2Ti2O7的低温比热。零场磁熵的测量得到了Rln2的熵值,与Nd3+自旋由其晶体场双态基态(ground state doublet)决定的Ising性质相符。更重要的是,通过交流磁化率的测量,我们在Nd2Ti2O7的顺磁态中发现了新奇的场致慢自旋弛豫现象。La3+对Nd3+自旋的稀释效应说明场致慢自旋弛豫来源于自旋关联作用。同时,我们也观察到在磁相变温度0.58 K以上已经有约50％的磁熵冻结,意味着在磁相变温度以上形成了自旋关联区域。自旋稀释实验和加压实验进一步揭示了Nd2Ti2O7丰富的自旋动态行为。基于这些实验结果,我们提出,Nd2Ti2O7的场致慢自旋弛豫来源于被磁场部分极化的自旋通过自旋关联作用形成的自旋关联区域所具有的集体过程。Nd2Ti2O7的顺磁态的场致慢自旋弛豫是首次在该类材料中发现的新奇磁行为,是继Dy2Ti2O7及Tb2Ti2O7在高场下的自旋关联现象之后,另一个顺磁态下的自旋关联的宏观效应。我们也进一步研究了Y掺杂的Nd2Ti2O7,通过离子半径较小的Y3+将Nd2-xYxTi2O7体系稳定在具有几何阻挫的烧烧绿石结构。交流磁化率测量显示样品的场致慢自旋弛豫依然存在。因而,Nd2Ti207的场致慢自旋弛豫与材料的具体晶体场构型(crystal field scheme)无关。我们提出,自旋集体行为不仅存在于Dy2Ti2O7和Tb2Ti2O7这样的具有高基态简并度的集体顺磁体(cooperative paramagnet)中,而且广泛地存在于更多的具有较高的自旋关联强度体系中,而其宏观效应的体现则决定于阻挫程度。