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随着全球经济的发展,化石能源(石油、煤等)的消耗急剧增加,大气中二氧化碳(CO2)的浓度越来越高,全球气候变暖已经成了最严重的环境问题之一。因此,将CO2转化为具有一定附加值的化学品引起了人们的关注。传统利用CO2的方法主要有CO2超临界流体以及高温高压催化转化等,这些方法虽然有效,但是成本极高。因此,研究者希望找到一种更为经济的方法能够使CO2转化为可持续发展的能源产物。本文采用石墨烯(G)类材料为基底材料,制备出不同类型的光催化剂,并研究了其在可见光照射下对CO2还原的作用机制。具体工作如下:(1)本实验采用5,10,15,20-四(4-氨基苯基)卟啉(TkisAPP)为光敏剂,与氧化石墨烯(GO)以酰胺键键合的方法制备出卟啉功能化的石墨烯光催化剂。通过红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积测试仪(BET)、原子力显微镜(AFM)等测试对卟啉-石墨烯(TkisAPP/G)光催化剂进行了结构表征,并用紫外-可见漫反射光谱、光电流、飞秒暂态吸收光谱、电化学阻抗等方法证明了卟啉-石墨烯(TkisAPP/G)基光催化剂具有良好的电子转移能力。以三乙醇胺为牺牲剂,TkisAPP/G为光催化剂,研究该光催化剂对CO2的还原的作用规律,并对CO2的还原机制进行了理论解释。(2)本实验采用尿素为前驱体,在高温下煅烧制备出类石墨烯二维层状结构的氮化碳(g-C3N4),利用非共价键的方法使金属钯(Pd)负载到g-C3N4表面而制备出Pd-g-C3N4复合物。通过FTIR、XPS、SEM等方法对Pd-g-C3N4光催化剂进行了结构表征,并用紫外-可见漫反射光谱、光电流、电化学阻抗等测试手段证明了Pd-g-C3N4光催化剂具有良好的电子转移能力。以g-C3N4为光催化剂,Pd为助催化剂,三乙醇胺为牺牲剂,研究了不同含量的Pd-g-C3N4复合物对二氧化碳还原的作用规律。结果显示含1%Pd的催化剂由于Pd与g-C3N4界面形成了等离子共振,因而该催化剂显示出较高的催化活性。同时,对该催化剂还原二氧化碳的原理做出了理论解释。