目前,我国很多地区的地下水源受到硝酸盐氮（NO₃^--N）的污染,并直接或间接地威胁着用水人群的身体健康。我国《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）中规定,饮用水中的NO₃^--N不得超过10 mg/L。多相催化还原技术因具有反应条件温和、NO₃^--N去除速率快、无二次污染且易于实现自动化等优点,被誉为最具有发展前景的脱氮工艺。然而,目前该技术相关研究尚不成熟,运行效能无法满足净水工程上的应用需求。现阶段,基于解决催化剂的活性和选择性之间的统一问题,设计和研发出兼具高催化活性和N₂选择性的催化剂,是推动该技术发展和实际应用的关键途径。本论文通过系统研究催化剂载体、Pd-Cu结构类型和Pd纳米颗粒尺寸对Pd基催化剂催化还原NO₃^--N和NO₂^--N效能的影响,更深层次的探究催化还原NO₃^--N反应机制,在此基础上制备出具有高催化活性和N₂选择性的新型Pd-Cu催化剂,并对其催化还原NO₃^--N效能与相关影响因素进行探究。以α-Al₂O₃、γ-Al₂O₃、SBA-15及XC-72R四种典型材料为载体,采用浸渍法和单分散法制备出负载型Pd-Cu和Pd催化剂,利用XRD、TEM、N₂吸附-脱附等现代分析技术对载体及催化剂的基本结构和性质进行表征,通过催化还原NO₃^--N和NO₂^--N实验,重点考察Pd-Cu结构类型及载体对催化还原反应过程的影响。研究结果表明,以浸渍法和单分散法制备的Pd-Cu双金属结构类型分别为异质结结构和均匀合金结构。催化实验结果表明,异质结结构的Pd-Cu催化剂具有更高的催化活性和N₂选择性。另外,载体的结构与性质对催化剂的活性及选择性均具有显著的影响,机制研究表明,底物及产物在载体内部的传质过程是载体结构影响催化反应活性和产物选择性的主要因素。XC-72R因其粒径较小且易于分散,传质效果较好,当Pd或Pd-Cu纳米颗粒粒径一致时,以XC-72R为载体的催化剂在催化活性及N₂选择性方面综合表现为最佳。以上述研究结果为基础,选择XC-72R为载体,通过调控前驱液PdCl₂和稳定剂柠檬酸钠（C₆H₅O₇Na₃·2H₂O）的比例,采用液相还原法制备出Pd颗粒尺寸在2⁸ nm范围内的Pd/XC-72R催化剂。催化还原NO₂^--N实验结果显示:Pd/XC-72R催化剂的质量催化活性(A_mass)与Pd纳米尺寸之间具有火山形曲线关系,在Pd颗粒尺寸为2.7 nm时,A_mass达到最大值30.60 mg·g^-1_cat·min^-1;另外,Pd/XC-72R催化剂的本征催化活性（TOF）则随着Pd颗粒尺寸的增加而相应的提高,机制分析表明TOF与Pd体相原子比例具有一定的正相关性,说明β-PdH在催化反应过程中具有更高的还原活性。另外,Pd/XC-72R催化剂对NH₄⁺-N的选择性则随着Pd尺寸的增加而降低。因此,通过调整Pd纳米颗粒尺寸大小,可有效优化Pd基催化剂催化还原NO₃^--N及NO₂^--N效能。在单金属Pd/XC-72R催化剂优化选择的基础上,通过表面还原反应制备出Pd-Cu/XC-72R催化剂,并进行NO₃^--N催化还原实验。结果表明,Pd-Cu/XC-72R催化剂中Pd与Cu的质量比对反应效能具有显著影响:当Pd:Cu=6:1,催化剂投加量为0.5 g/L,反应时间为120 min时,NO₃^--N的去除率可达到99.99%（初始浓度为50 mg/L）,催化剂的A_mass为1.495 mg/g_cat·min,N₂选择性为89.04%,催化剂性能达到最佳。反应热力学及动力学研究表明,NO₃^--N催化还原反应的表观活化能为45.24 kJ/mol,反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood机理,其模型为ln（c₀/c_t）/（c₀-c_t）+0.0425=0.0822×w_cat×p _H2^0.85×t/（c₀-c_t）。水质对催化反应效能的影响研究表明,Pd-Cu/XC-72R催化NO₃^--N还原反应的最佳pH条件为5.5;水中阴离子对该反应过程的抑制作用排序为SO₄^2-≈SO₃^2-<<F^-<HCO₃^-<Cl^-;阳离子方面,Fe²⁺的共存能够增加副产物NH₄⁺-N生成量。Pd-Cu/XC-72R催化剂对ClO₃^-、Cr₂O₇^2-、BrO₃^-等含氧酸盐同样具有显著的催化还原作用,还原活性排序顺序为ClO₃^-<NO₃^-<Cr₂O₇^2-<BrO₃^-。