【摘 要】
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CO2的排放累积造成了严重的环境问题,如全球气候变暖与海洋酸化。H2能够将CO2还原,生成有价值的化学品,如通过甲烷化反应生成CH4,或通过逆水煤气反应（RWGS）将CO2转化为CO,实现对CO2的直接/间接有效利用。Ni基催化剂价格低廉,且具有良好的CO2还原反应催化活性。本实验中通过掺杂不同含量的Mo物种达到了调节Ni基催化剂在CO2还原反应中性能的效果。掺杂少量Mo的催化剂（Mo/Ni=0.
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CO2的排放累积造成了严重的环境问题,如全球气候变暖与海洋酸化。H2能够将CO2还原,生成有价值的化学品,如通过甲烷化反应生成CH4,或通过逆水煤气反应（RWGS）将CO2转化为CO,实现对CO2的直接/间接有效利用。Ni基催化剂价格低廉,且具有良好的CO2还原反应催化活性。本实验中通过掺杂不同含量的Mo物种达到了调节Ni基催化剂在CO2还原反应中性能的效果。掺杂少量Mo的催化剂（Mo/Ni=0.1）有利于CO2甲烷化反应,CH4产物选择性达到100%,而掺杂大量Mo的催化剂（Mo/Ni=1.0）有利于RWGS反应进行,使产物中CO选择性达到94%。本文通过一系列表征技术（BET、XRD、H2-TPR、TEM、XPS、FTIR）探究了催化剂的结构与性质,证实还原后催化剂中活性组分为金属Ni与部分还原的Mo Ox物种,且Ni与Mo Ox物种之间存在强相互作用。Ni的存在能够促进Mo氧化物的还原,产生氧空位,在Mo含量较低的催化剂中（Mo/Ni=0.1）,Mo Ox上的氧空位增强了对CO2和CO的活化,因此增强了甲烷化反应的活性与选择性。同时,Mo Ox以尺寸效应和电子效应的作用修饰了Ni表面,即Mo Ox促进了Ni颗粒的分散,且随着Mo含量增加,Mo Ox对Ni的覆盖作用变得明显。由XPS表征可知电子从Ni位点转移到Mo Ox,Mo/Ni比越大该效应越明显。因此在Mo含量较高的催化剂中（Mo/Ni=1.0）,Mo Ox对Ni的覆盖作用,以及Ni上失去电子的效应影响了催化剂性质,使催化剂对CO吸附减弱,实验证明在室温下FTIR实验中没有检测到CO在该催化剂表面的吸附,可推测CO容易脱附生成气态产物。对CO2加氢反应的产物分布进行探究,结果表明CO2加氢先通过RWGS反应被还原到CO,后者进一步加氢转化为CH4。活化能测试的结果显示CO脱附是该过程中的控制步骤。
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