锡基复合材料的制备及其光催化性能研究

来源 :石家庄铁道大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hewanjiang1975
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通过利用半导体材料将取之不竭的太阳能转化为化学能源的光催化技术被认为是一种缓和甚至可以彻底解决世界能源危机和环境污染的新兴技术。迄今为止,科研工作者发现了大量的具有光催化活性的半导体材料,其中锡基光催化材料由于其来源广泛、生产成本低、合成工艺简单而受到科研工作者的广泛关注。但是目前锡基光催化材料在制备和应用中仍存在一些技术瓶颈,如光催化活性较低、载流子复合效率较高以及光催化循环稳定性较差等。本论文选取了锡基光催化材料中最具代表性的锡酸铋(Bi2Sn22O7)、锡酸锌(Zn2SnO4)以及二硫化锡(SnS2)针对上述问题进行了较为系统的研究,主要包括四部分内容:(1)采用“原位水热合成法”一步制备出了Zn2SnO4-石墨烯(rGO)复合光催化材料,系统地研究了氧化石墨烯(GO)的添加量对Zn2SnO4-rGO复合材料光催化材料性能的影响。研究结果表明,随着氧化石墨烯(GO)添加量的增加,Zn2SnO4-rGO复合光催化材料的可见光催化活性呈现出先增加后降低的规律,但都高于单一相的Zn2SnO4样品。并且当rGO的添加质量分数为4wt%时,Zn2SnO4-rGO复合材料对模拟污染物罗丹明B的光催化活性达到最大值,在240min降解效率达到了99%。UV-Vis DRS和PL等测试结果证明了rGO的加入可以窄化Zn2SnO4的禁带宽度并提高其光催化活性。(2)通过一步水热法成功地将SnS2六方纳米片负载于少层的氮化硼纳米片(BNNs)上,获得了SnS2-BNNs复合光催化材料。利用XRD、UV-Vis DRS等多种测试手段对SnS2-BNNs复合材料的结构、形貌和光学性质进行了分析表征,并系统地研究了BNNs添加量对复合材料光催化活性和稳定性的影响。研究结果表明,SnS2-BNNs复合材料较单一相的SnS2不仅提高了其可见光催化活性,还可以明显地提高其稳定性。当BNNs的添加量为10wt%时,SnS2-BNNs复合材料的光催化活性最大,在210 min内的降解效率高达93%左右,并且具有很好的循环稳定性。再次基础上,利用UV-Vis DRs和PL等测试手段分析了复合材料的光催化机理,证明BNNs的加入可以窄化SnS2的带隙宽度和抑制光生载流子的复合,从而提高其催化活性。(3)为了更好地改进Bi2Sn2O7的光催化性能,在室温下制备了具有异质结构的Bi2Sn2O7-Ag2CrO4复合光催化材料。利用XRD、TEM和UV-Vis DRS等手段对Bi2Sn2O7-Ag2CrO4复合光催化材料及其可见光催化性能进行了表征。重点探讨了Bi2Sn2O7-Ag2CrO4复合光催化材料的催化机理以及Bi2Sn2O7的添加量对降解模拟污染物罗丹明B的影响。实验结果表明,随着Bi2Sn2O7含量的增加,相较于单一相的Bi2Sn2O7和Ag2CrO4,复合光催化材料的可见光光催化活性有了显著提高,特别是当Bi2Sn2O7的添加量为0.45 g时,复合材料对罗丹明B的可见光光催化活性达到最大值,在120 min内基本实现了完全降解。UV-Vis DRS等表征结果证明Bi2Sn2O7和Ag2CrO4异质结构的成功构建是抑制光生载流子复合和提高光催化活性的主要原因。(4)以硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O)和锡酸钠(Na2SnO3·2H2O)为原料,通过控制工艺参数,先合成出前驱体Bi2Sn2O7产品;采用改进型Hummers法制备出了GO。在此基础上,以获得的Bi2Sn2O7、GO和三乙烯四胺为原料在水热反应釜中,采用“一步水热法”制备出了石墨烯/Bi@SnO2 3D高效复合光催化材料。利用XRD、TEM、UV-vis DRS等手段对产品的结构、形貌、光响应范围等进行了表征。重点探索了水热条件下三乙烯四胺和GO对Bi2Sn2O7的协同还原机理并讨论了Bi2Sn2O7的含量对可见光下降解模拟污水罗丹明B的影响。实验结果表明,当前躯体Bi2Sn2O7的添加量为300 mg时,复合材料具有最大的光催化活性,在180 min内对罗丹明B的光降解效率超过了90%。
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